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燃烧合成纳米金属氧化物催化剂选择性催化还原NOx的研究

摘要

本文采用SCS法,以Mn,V,Ce,Fe,Zr,La,Co,Cr,Cu为活性组分,制备了TiMO2-δ系列纳米复合金属氧化物催化剂,研究发现以Mn、V、Ce、Fe为活性组分的催化剂具有良好活性.按照优势互补原则,采用掺杂方法制备了二元复合金属氧化物催化剂Ti0.9M0.05N0.05O2-δ,掺杂Mn的Ti0.9Mn0.05V0.05O2-δ和Ti0.9Mn0.05Fe0.05O2-δ在低温下(<150℃)具有较高的NOx去除效率;Ce掺杂的Ti0.9Ce0.05V0.05O2-δ在高温下N2选择性明显提高;通过BET、XRD、TEM以及XPS的表征发现,SCS催化剂具有大的比表面积、孔容以及较小的孔径;活性物种氧化物在载体表面以一种高度分散状态和无定形相存在;各催化剂粒径范围主要集中在5-15nm;Ce活性元素的部分取代提高表面化学吸附氧OA浓度,增大相对浓度比OA/(OA+OL),这有利于提高催化剂N2选择性;in situ DRIFTS研究表明NH3在SCS催化剂表面Lewis酸位形成配位NH3,在BrΦnsted酸位形成NH4+,NO在SCS催化剂表面吸附生成单齿硝酸盐、双齿硝酸盐以及桥式硝酸盐物种,其中NH4+、单齿硝酸盐和桥式硝酸盐物种具有较高的反应活性,能快速参与SCR反应.

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