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京津冀地区边界层内过氧乙酰硝酸酯(PAN)的垂直分布特征

摘要

过氧乙酰硝酸酯(PAN)是由挥发性有机物(VOCs)和氮氧化物(NOx)经过光化学反应生成的污染物,是大气中第二重要的光化学污染物.尽管近年来开展了不少研究探讨华北地区地表PAN的特征,但针对其垂直分布的研究还没有开展.本研究基于天津城区250m气象铁塔观测得到了2018年9月PAN和O3在近地层和220m高度处两层的浓度.观测结果表明,夜间(20:00-07:00)220m处PAN浓度值比近地面浓度值偏高5.3-19.1%,这种垂直分布的产生是边界层昼夜演变和上下两层化学过程的不同造成的.当夜间逆温层高度低于220m时,220m和地面分别处于残留层和逆温层,两层间的湍流活动较弱,进而造成两层间的浓度值不同.日出后,逆温层被打破,湍流活动增强,边界层内PAN浓度变得更加均匀.利用WRF-Chem模型,研究了化学过程对夜间边界层PAN垂直分布特征的影响.结果发现,PAN和过氧乙酰硝酸基(PA自由基)在220m处寿命更长,而且夜间PA自由基可以用过VOCs和O3的氧化过程生成.这些化学过程可以进一步造成夜间PAN浓度上高下低的特点.模式结果进一步表明,夜间PAN浓度上高下低的现象可能存在于整个京津冀地区.

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