煤储层的吸附/脱附特性及其在超临界CO2作用下演化机理研究

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煤层气是一种矿井灾害气体，也是一种清洁高效的非常规天然气。同时，化石能源在燃烧过程中释放大量二氧化碳（CO2），加剧了全球温室效应。将CO2注入深部不可采煤层不仅能实现其地质封存，而且能达到煤层气增产的目的（CO2-enhanced coalbed methane recovery,CO2-ECBM）。CO2-ECBM的机理是甲烷（CH4）与CO2在煤储层中的竞争吸附，CO2分子具有较强的吸附能力并可将煤基质中吸附态的CH4分子驱替出来。煤储层的组成、有机结构和孔结构特征是CH4和CO2吸附/脱附特性的决定性因素。因此，研究煤储层的组成和结构特征及其对CH4和CO2的吸附/脱附特性的影响对评估CO2-ECBM技术的可行性具有指导意义。封存在煤储层中的CO2处于超临界态，与煤基质之间存在复杂的流-固耦合作用，这种作用能够对煤储层的物理化学性质起到一定改造作用，储层的变化会进一步影响CH4和CO2的吸附/脱附特性，进而影响后续煤层气采收以及CO2的封存。因此，需要对超临界CO2作用下煤储层结构特征演化机理及其对CH4和CO2吸附/脱附特性的影响规律开展研究。本论文以四组不同变质程度的煤储层为研究对象。首先开展工业分析和元素分析测试煤样的基本组成；采用傅里叶变换红外光谱（FT-IR）对其表面化学性质展开定性分析；采用扫描电镜法（SEM）、N2/CO2吸附法以及压汞法联合对煤样的孔结构特征进行表征；然后采用重量法测量288K、308K和328K温度下CH4和CO2在煤样上的吸附/脱附等温线以及298K温度下水蒸气的吸附等温线；采用超临界CO2-煤反应容器开展模拟储层条件下超临界CO2与煤样的反应实验（T=40℃，P=16MPa），对比分析反应前后煤样的表面性质和孔结构特征，并评估其对CH4和CO2的吸附/脱附特性和水蒸气吸附特性的影响规律。从上述实验研究得出的主要结论如下： ①随着煤变质程度增大，其储层中固定碳的含量增加，挥发分的含量降低，表面官能团的种类和数量逐渐减少。同时，煤储层微孔的比表面积（SSA）和孔容与其变质程度呈“U”型关系，中孔的SSA和孔容随其变质程度增大逐渐减小，大孔的孔容主要受构造应力作用影响，与其变质程度的关系不显著。低变质程度的煤储层中以裂隙孔为主，中等变质程度的煤储层中有墨水瓶孔和圆柱孔发育，高变质程度的煤储层中以狭缝孔为主。 ②低压下CH4和CO2在不同变质程度煤储层的吸附等温线均能被Langmuir方程较好地拟合，CH4的单分子层最大吸附量（qm）主要取决于微孔的SSA，而CO2的qm受微孔和表面官能团的共同影响；CO2/CH4的平衡吸附选择性系数随温度升高而减小，与固定碳含量呈“U”型关系；水蒸气在不同煤储层中的吸附等温线均为III型且均能被Dent模型较好地拟合。水蒸气的吸附量随煤变质程度增大而减小，煤的表面官能团对其吸附特性起决定作用。 ③低压下CH4和CO2在不同煤储层的吸附/脱附等温线均存在明显的滞后特性，且真空状态下CH4和CO2分子不能被全部脱除。本研究引入滞后指数（HI）和残余系数（RI）两个指标对吸附/脱附滞后特性进行定量表征，结果表明，滞后指数和残余系数均随温度升高而减小，且相同条件下CH4的滞后指数和残余系数均比CO2大。基于吸附/脱附滞后特性的产生机理，本研究将吸附等温线分解为物理吸附曲线和吸收曲线两部分，物理吸附曲线可以被Langmuir模型和Dubinin-Radushkevich(D-R)方程较好地拟合，且CH4物理吸附的qm和V0与煤变质程度呈“U”型关系，主要受微孔的影响，CO2物理吸附的qm和V0受中、微孔共同影响；吸收曲线代表吸附等温线中不可逆的部分，随温度升高而降低，与煤的变质程度呈“U”型关系。 ④超临界CO2作用后，煤储层表面官能团的种类变化不大，部分表面含氧官能团数量减少；中孔的比表面积和孔容减小，但微孔的比表面积和孔容增大。储层表面性质和孔结构特征的变化对CH4和CO2的吸附/脱附特性造成了以下影响：（1）CH4的qm增大，但CO2的qm减小；（2）CO2/CH4的平衡吸附选择性系数增大，有利于CO2从储层中驱替出CH4；（3）CH4和CO2的吸附/脱附滞后特性减弱，滞后指数和残余系数均减小；（4）CH4物理吸附的qm和V0增加，而CO2物理吸附的qm和V0减小；煤储层对CH4和CO2的吸收量降低。

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作者
刘振建;
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作者单位

重庆大学;

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授予单位重庆大学;
学科矿业工程
授予学位博士
导师姓名张振宇;
年度 2018
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原文格式 PDF
正文语种中文
中图分类工程材料学;无机化学;
关键词
煤储层; 吸附; 脱附特性; 超临界; CO2; 演化;

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