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Ni/γ-Al2O3整体式催化剂上甲烷三重整反应特性研究

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甲烷三重整反应(TRM)是利用气体CH4、CO2、O2、H2O同时发生重整得到合成气的过程，该工艺过程不仅可以处理工业废气降低CO2的排放，还可以得到满足制取甲醇、二甲醚等下游产品的合成气。TRM反应具有过程能效高、催化剂积炭量少和产物合成气的，n(H2)/n(CO)值(1.5～2)合适的优点。整体式催化剂较传统的颗粒堆积式催化剂具有床层压降低、传质效率高的优势，适合于高空速的工艺过程。本文以堇青石蜂窝陶瓷基体为第一载体，以γ-Al2O3涂层为第二载体，以Ni为活性组分，制备了一系列Ni基整体式催化剂，并从如下几个方面进行了研究：
　　 采用平衡常数法对TRM反应过程进行了热力学分析。从理论上研究了反应温度、反应压力及反应原料进气组分对TRM重整反应的影响。计算结果显示，反应温度的升高有利于TRM反应的正向进行，CH4和CO2的转化率升高。反应压力的增大会抑制反应的正向进行，因为TRM反应是体积增大的反应。O2含量的增加使CH4转化率升高而使CO2转化率降低，H2和CO的收率均下降，且对合成气n(H2)/n(CO)值基本不起调节作用。水蒸气含量增加有助于CH4-H2O重整反应的进行，CH4转化率和H2产量升高，n(H2)/n(CO)值增大。
　　 优化了针对TRM反应的Ni基整体式催化剂的制备工艺。实验结果表明，固含量中胶联剂为5％-硝酸浓度为10％及胶联剂为10％-硝酸浓度8％均使得涂层浆料具有较佳的涂覆效果；650℃左右焙烧的催化剂催化性能较佳；Ni的负载量在10wt％左右时TRM反应的催化性能较好，并且连续运行50h不失活。
　　 在10wt％ Ni/γ-Al2O3-650℃焙烧整体式催化剂上考察了反应条件对催化效果的影响。实验结果表明，反应温度升高可以提升CH4和CO2的转化率，当达到850℃后转化率趋于稳定。随着空速从30000h-1增加到150000h-1，CH4和CO2的转化率先下降，然后趋于平缓，而，n(H2)/n(CO)值随空速的增大，先升高后趋于不变。过多的O2含量虽然能使CH4的转化率较高，但会使CO2转化率下降，而且O2含量的改变不起调节n(H2)/n(CO)值的作用。同时，H2O含量亦不宜过多，虽然能使n(H2)/n(CO)值增大，但同样会使CO2转化率下降。

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