首页> 中文学位 >河流—河口系统溶解有机物的动态变化及其影响因素
【6h】

河流—河口系统溶解有机物的动态变化及其影响因素

代理获取

摘要

溶解有机物(DOM)在水环境的生物地球化学循环和生态系统动力学中起着重要作用。河流向海洋输送DOM的过程是连接陆地与海洋两大生态系统的重要环节。在全球变化的大背景下,暴风雨和干旱事件的发生强度和频率可能增加,而人为活动的干扰已经并且正在继续加剧,因此,开展河流.河口系统DOM的动态变化及其生物地球化学调控因素的研究具有重要意义。但对于处于东亚季风区、近几十年来人为干扰显著加强的中国东部入海河流,将河流.河口系统耦合起来开展DOM动态变化及其影响因素的研究还鲜见报道。本论文选取位于亚热带的台湾海峡两岸河流.河口系统(九龙江及其河口区、台湾西部河流.河口系统)作为典型研究区域,应用溶解有机碳(DOC)、紫外-可见吸收光谱测定以及国际上先进的三维荧光光谱(EEM)测定与平行因子分析(PARAFAC)解谱相结合的手段,研究气候变化和人为干扰下河流DOM的动态变化、DOM在河口区的动态变化及其与河流的耦合关系、以及影响河口区DOM非保守行为的生物过程与化学过程,探讨DOM从河流向海洋输运的关键影响因素。得出以下主要结果:
   (1)极端天气事件对九龙江DOM动力学的影响
   对比2008年8月~2009年6月期间在九龙江2条干流(北溪、西溪)开展的5次调查结果发现,暴雨事件与人类活动均能显著影响河流DOM的含量与化学组成。暴雨过后,河流中DOC浓度和有色溶解有机物(CDOM)的吸收系数(a280)可显著升高,而吸收光谱斜率比值(SR)和类蛋白质荧光组分所占的百分比降低,分别意味着河流DOM平均分子量的升高和生物可利用性的下降。在北溪,污染严重的站位的DOC浓度和α280显著高于相邻的站位;从上游往下游,西溪的荧光强度总体升高,而DOC浓度和α280没有类似的趋势,指示DOM的荧光产率升高,可能是因为居民区和工业活动来源DOM输入的增加。在长时期的干旱背景下,河流中污染物累积、水质恶化,2009年2月在北溪下游出现严重的甲藻水华事件,导致受影响站位的DOC浓度、α280、SR及类蛋白质荧光组分所占比例升高,指示平均分子量较小的自生源有机质的增加。
   2011年6月在九龙江北溪下游定点站对一个暴雨事件过程进行了高频率的连续采样监测,结果表明,暴雨径流中DOC浓度升高了22%,输出通量升高了5倍;CDOM和荧光组分的含量和输出通量也显著升高。但是,DOC、CDOM和荧光组分对暴雨的响应存在一定差异,CDOM和荧光组分被暴雨冲刷到河道中的速度比DOC慢,但可以持续更久。此外,暴雨事件中SR值降低,指示DOM的平均分子量升高;长波激发的类腐殖质荧光组分(260,395/458 nm)所占的比例升高。最后,DOM化学组成的变化滞后于其通量的变化,并且比径流量变化持续更久。
   (2)土地利用类型变化对九龙江支流DOM的影响
   2009年8月对九龙江15个支流的调查结果表明,DOM含量与化学组成受到土地利用类型变化的显著影响。DOC浓度与子流域的建设用地面积、水体面积显著正相关,而与林地所占的比例显著负相关,可能与人为污染和水体自生生产均能使水体DOC浓度升高有关;α280及3个荧光组分强度的变化趋势与DOC浓度类似。九龙江支流的SR值较低,指示陆源大分子腐殖质对DOM具有重要贡献;SR值与α280显著正相关,表明随着α280的升高,DOM的平均分子量降低。总体上,九龙江支流中的荧光组分以类腐殖质为主,可能与流域的土地利用类型以林地为主(69.4%)有关;短波激发类腐殖质组分C1%与水体比例、未利用土地的面积及比例正相关,说明C1组分可能部分来源于河流自生源;长波激发类腐殖质组分C2%与林地比例显著正相关,而与建设用地面积和比例均呈负相关,与林地土壤和河流的DOM以类腐殖质为主一致;类蛋白质组分C3%的情况则和C2%相反,可能是因为人为污染带来大量的类蛋白质DOM,且人类来源的营养盐也能促进富含类蛋白质的自生源DOM的生产。
   (3)九龙江口DOM的时空变化及其与河流的耦合关系
   2008年8月~2011年11月期间开展的8次现场调查结果表明,九龙江口的DOC浓度、α280和3个荧光组分(类腐殖质组分C1和C2及未知或蛋白质组分C4)的荧光强度均大致随着盐度的升高而降低,表明该区域DOM的河口行为以表观保守行为为主。但是,在3个枯季航次中,类色氨酸组分C3的荧光强度在中低盐度区并不随着盐度的升高而降低,可能受到河口自生源的添加;在洪季航次中,C3的添加现象减弱,可能是因为洪季的河流径流量变大、河口水体停留时间变短、浊度也变大,不利于河口区的自生生产。河流.河口界面是九龙江口DOM表观非保守行为最显著的区域,DOM常可表现出显著的先清除后添加现象,可能与该区域的动态环境有关;但在2011年4月,该界面的盐度梯度增大,DOC浓度、α280和各个荧光组分的荧光强度的变化主要受控于咸淡水混合。在河口.近海界面,荧光组分C3和C4的荧光强度存在快速变化,可能是因为在这个界面上有闽浙沿岸水等其它DOM来源,使这些组分在近海的混合特征与河口存在差异。总体上,SR和类蛋白质组分所占百分比都随着盐度的升高而升高。由于河流输入是河口区DOM的一个主要来源,河口区的DOM与河流之间存在密切关系,表现在:河口的荧光组分与河流的荧光组分存在很好的对应关系;河口区淡水端的DOC浓度表现为洪季高于枯季,与河流.DOC浓度的时间变化密切相关;河口区类蛋白质组分所占百分比通常表现为枯季较高,与河流的结果对应。
   (4)台湾西部河口DOM的动态变化及其与流域背景的耦合关系
   2010年7月和11月对台湾西部河口的调查结果表明,不同河口之间的DOM含量差异很大。河口低盐度区的α280与流域的人口密度正相关,而与源头海拔、降水量和Ln(年平均径流量)负相关,并且在人口密度低的高山河流最低,可能是因为这类河流的污染较低且冲刷和稀释作用较强。各荧光组分的荧光强度也与流域背景存在类似的相关关系。DOM在台湾西部河口和近海大多呈现表观保守行为,可能与其长度短、水流急、水体停留时间短等有关。但在个别河口,DOM呈现表观非保守行为:7月份四重溪的低盐度区存在自生源的添加,11月份高屏溪近海存在多种水体的混合。SR和类蛋白质组分所占百分比随着盐度的升高而升高,但后者在二仁溪、盐水溪、曾文溪、乌溪和北港溪等河口区的值高于其它河口,可能受到现场生产和污水等的添加。
   (5)河口区DOM的微生物降解过程
   2011年4月对九龙江口DOM进行的微生物降解实验表明,微生物降解不仅是DOM的一个去除途径,也通过选择性利用DOM中的活泼组分而改变DOM的化学组成。多数实验组的DOC浓度和α280在28天后分别下降了6.8%~25.3%和22.8%~38.4%,并且以淡水端细菌对淡水DOM的降解比例最高。微生物降解使多数样品的SR值下降,表明细菌可能优先降解了低分子量的组分或者生产了较大分子量的组分。在4个荧光组分中,类色氨酸组分C3的降解最显著,而两个类腐殖质组分在部分实验组都呈现净生产,微生物的选择性利用使多数实验组中类蛋白质组分所占百分比显著下降。
   (6)河口区有机物在颗粒态与溶解态之间的解吸.吸附过程
   2011年8月和11月九龙江口解吸.吸附实验结果表明,悬浮颗粒物上含有可以解吸到水体中的水溶性有机物(WSOM),相当于水体DOC浓度的1.4%~19.7%,也相当于水体CDOM的4.6%~45.9%(除8月最大浑浊带底层高达101.4%外);颗粒物的解吸量可能受到颗粒物浓度的影响,呈现洪季高于枯季,从河端向海端降低的趋势,其中最大浑浊带的颗粒物解吸作用最显著;11月WSOM的SR值和类蛋白质荧光组分所占比例均与盐度正相关,指示平均分子量的下降和自生源有机质的增加。河口沉积物也含有WSOM,并且以泥质沉积物解吸量最多、粗砂最少。颗粒物和沉积物WSOM的SR值相近,且高于水体CDOM的值,意味着WSOM的平均分子量较低。沉积物对DOM的吸附作用是一个较快的过程,经过2小时的吸附.解吸过程,河流.河口界面的水样中,10.5%~31.9%的DOC、4.1%~26.1%的CDOM和0.7%~15.2%的荧光组分被净吸附。在停留时间短、浊度高的九龙江河流.河口界面,相对于较为缓慢的微生物降解过程和受到光限制的光降解过程,吸附.解吸过程可能是造成DOM快速变化的一个重要因素。

著录项

相似文献

  • 中文文献
  • 外文文献
  • 专利
代理获取

客服邮箱:kefu@zhangqiaokeyan.com

京公网安备:11010802029741号 ICP备案号:京ICP备15016152号-6 六维联合信息科技 (北京) 有限公司©版权所有
  • 客服微信

  • 服务号