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铂基整体式催化剂在甲醛催化净化装置中的应用

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目录

摘要

第一章 绪论

1.1 研究背景及意义

1.2 甲醛处理技术

1.2.1 生物法

1.2.2 物理吸附法

1.2.3 化学吸收法

1.2.4 光催化氧化法

1.3 催化燃烧技术研究现状

1.3.1 催化剂活性组分的选取

1.3.2 Pt基催化剂的研究现状

1.3.3 Pt基催化剂催化净化甲醛机理

1.4 催化剂形态的选择

1.4.1 金属基体

1.4.2 蜂窝陶瓷基体

1.5 空气净化产品

1.6 本文研究目的与内容

第二章 实验部分

2.1 实验药品与仪器

2.1.1 实验药品

2.1.2 实验仪器

2.2 催化剂的制备

2.2.1 化学镀法制备Pt基催化剂

2.2.2 Pt负载量的计算

2.3 催化剂表征

2.3.1 扫面电镜(SEM)

2.3.2 能量色散X射线谱(EDS)

2.3.3 X射线光电子能谱(XPS)

2.3.4 X射线衍射(xRD)

2.3.5 拉曼光谱(Raman)

2.4 催化剂的抗热冲击和牢固度测试

2.5 甲醛浓度检测

2.5.1 甲醛标准曲线的制作

2.5.2 甲醛浓度的计算

第三章 封闭空间甲醛室温催化燃烧的研究

3.1 封闭空间甲醛净化模拟装置

3.1.1 搭建模拟装置

3.1.2 装置净化活性评价

3.2 装置在甲醛净化中的应用分析

3.2.1 催化剂焙烧温度对甲醛净化效果的影响

3.2.2 环境湿度对甲醛净化效果的影响

3.2.3 环境温度对甲醛净化效果的影响

3.2.4 催化剂重复使用性能测试

3.3 催化剂表征

3.4 本章小结

第四章 Pt基催化剂在甲醛催化净化中的应用研究

4.1 微型固定床流动反应装置设计

4.1.1 反应装置结构设计

4.1.2 反应装置甲醛稳定性测试

4.2 不同载体对甲醛净化活性的影响

4.3 不同铂负载量对甲醛净化活性的影响

4.4 反应工艺条件的影响

4.4.1 甲醛进样浓度的影响

4.4.2 空速GHSV的影响

4.4.3 空气湿度的影响

4.4.4 催化剂焙烧温度的影响

4.5 催化剂的表征

4.5.1 化学镀技术表征(SEM、EDS、Raman、XPS)

4.5.2 不同Pt负载量催化剂的表征(XRD、EDS、SEM)

4.5.3 不同焙烧温度催化剂的表征(XRD、EDS)

4.6 催化剂的抗热冲击和牢固度测试

4.7 不同制备体积催化剂的甲醛净化效果

4.8 Pt催化剂在甲苯上的催化净化测试

4.9 优化工艺条件下密封箱内的甲醛净化测试

4.10 本章小结

第五章 室内甲醛催化净化器的设计

5.1 设计技术背景

5.2 设计思路和内容

5.3 成品实体

结论

参考文献

攻读硕士期间发表的论文

声明

致谢

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摘要

甲醛是室内主要污染物之一,其严重危害我们的身体健康,威胁着我们的生命安全。催化燃烧技术是目前净化甲醛最彻底有效的方法之一,其以高效、无二次污染和低能耗等特点得到广泛的关注和深入的研究。开发高活性、高化学稳定性和强机械性能的催化剂,是目前净化室内空气的关键,将催化剂嵌入组合新型的空气净化器是研究的重点。
  本文主要研究以堇青石蜂窝陶瓷(Cordierite Honeycomb Ceramics)为基体,采用化学镀技术,在经敏化活化后的陶瓷上直接负载贵金属Pt制备整体式燃烧催化剂,并以甲醛为反应活性测试气体,考察该催化剂的催化燃烧性能;在此基础上,以该催化剂为主体,设计室内空气净化器。
  首先,结合课题组前期实验研究,制备体积为70ml的圆柱体Pt/CHC催化剂,将该催化剂与风机组合成甲醛室温净化装置并在模拟封闭实验空间(V=0.3m3)内进行甲醛室温净化初步研究。结果显示,该装置的处理效果受封闭空间内甲醛初始浓度、环境湿度及催化剂焙烧温度等因素的影响显著,而且该装置工作一天,可使封闭空间内甲醛的含量降低约50%,该整体式催化剂应用于室内甲醛净化的可行性得到验证。
  其次,在封闭空间内得到初步结果后,在小型反应装置上重点研究了Pt/CHC催化剂(圆柱体V=0.49ml)的制备工艺、表面形貌、活性组分附着力和净化活性。结果显示,陶瓷外层缠绕绝缘胶有利于提高活性组分Pt在基体的总体分散性,基体体积越大、长度越长Pt的分散越不均匀;活性组分Pt能很好的与基体结合;活性测试中,表现较好的Pt负载量和焙烧温度分别为0.24%和400℃,其在空速为10000h-1、相对湿度(RH)为25%,在反应温度80℃时即可达到90%以上的甲醛净化率;甲醛初始浓度<50mg/m3时,甲醛的净化效果随甲醛初始浓度增高而升高;GHSV小于30000 h-1时,甲醛净化效果随空速的升高而降低;在反应温度80℃持续4天的稳定性测试中,甲醛净化率始终保持在70%以上,表现出良好的催化稳定性。
  从Pt/CHC催化剂的XRD、EDS和SEM图可知,当活性组分Pt的含量过高或焙烧温度过高时,Pt颗粒在载体表面易发生局部团聚和层叠现象,反而降低了催化剂活性中心数目,导致净化活性降低;由反应前后催化剂的XPS分析推测,甲醛催化燃烧反应受Pt0-PtO物相协同控制,而且吸附氧在氧化反应中起主导作用。
  最后,根据模拟封闭空间测试结果及Pt/CHC整体催化剂在小型装置上的活性优化结论,设计组合室内甲醛净化器。净化器采用三段体积为25ml优化后的0.24wt%Pt/CHC催化剂作为甲醛净化核心,应用于模拟封闭空间的甲醛净化。结果表明,在GHSV为150000 h-1,甲醛初始浓度为13 mg/m3条件下,室温持续循环净化4天,甲醛净化率维持在70%以上,表现出良好的室温甲醛净化性能。

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