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【6h】

复合金属电催化剂的制备及其在电化学还原CO2中的应用

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近年来，含碳能源的大量使用造成了大气中二氧化碳浓度逐年上升，温室效应问题引起了人们极大的关注。开发可持续且无化石工艺制取燃料和化学品是降低二氧化碳排放的关键。一个具有较强应用潜力技术是开发电化学转化过程，通过与可再生能源的耦合，将大气中的分子（例如水、二氧化碳和氮）转化为高价值产品（例如氢、碳氢化合物、氧化物和氨）。在电化学还原CO2过程中，电催化剂可极大提高反应的速率、效率和选择性，因而开发催化活性、选择性和稳定性高的催化材料是目前研究的焦点。 本文通过电化学沉积法分别制备了Sn/f-Ni、Pb/f-Cu、Sn-Pb/f-Cu三种催化剂。采用扫描电镜(SEM)、能谱分析(EDS)、X射线衍射(XRD)对三种催化剂进行结构、元素组成等分析;同时利用循环伏安法(CV)、恒电位计时库仑法(CC)对三种催化剂进行电化学表征，对电化学还原CO2过程产生合成气的电解电位、产物法拉第效率、催化剂稳定性进行研究。 Sn/f-Ni电极:通过对不同沉积电流大小制备出的样品表征对比，探究得到Sn/f-Ni电极的最佳制备条件为沉积电流15mA，沉积时间10min;在还原电势为-1.7V vsAg/AgCl时，CO的法拉第效率为34.23％，H2∶CO为2∶1;三个小时的电解过程中，H2与CO的比值保持不变;电极在第三次循环使用后，性能会明显降低。 Pb/f-Cu电极:通过对不同沉积电流大小制备出的样品表征对比，探究得到Pb/f-Cu电极的最佳制备条件为沉积电流15mA，沉积时间10min;在还原电势为-1.9V vs Ag/AgCl时，CO的法拉第效率为42％，H2∶CO为1.4∶1;三个小时的电解过程中，H2与CO的比值保持不变。 Sn-Pb/f-Cu电极:通过对不同锡铅比例下，不同沉积电流大小制备出的样品表征对比，探究得到Sn-Pb/f-Cu电极的最佳制备条件为Sn∶Pb为1∶1，沉积电流大小为15mA，沉积时间为10min;在还原电势为-1.7V vs Ag/AgCl时，CO的法拉第效率为50.65％，甲酸的法拉第效率约为10％，CO2参与电化学还原反应的总法拉第效率达到60％，此最优电势下，H2∶CO约为1∶1.3;三个小时的电解过程中，H2与CO的比值保持不变;电极使用后的性能会有所降低。 锡基、铅基以及锡铅合金基三种电极分别对电化学还原CO2都表现出优良的性能，产物H2与CO的比值分别为2∶1、1.4∶1、1∶1.3，三种产物比例均可作为合成气，用于生产更多高价值的化学品。

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