NO在Cu/Fe离子改性ZSM-5分子筛上催化氧化反应机理的DFT研究

声明

摘要

1 绪论

1．1 研究背景

1．1．1 氮氧化物的来源

1．1．2 氮氧化物的危害

1．2 氮氧化物脱除技术研究现状

1．2．1 湿法脱硝

1．2．2 干法脱硝

1．3 选择性催化还原反应催化剂

1．3．1 贵金属催化剂

1．3．2 金属氧化物催化剂

1．3．3 分子筛催化剂

1．4 选择催化还原反应机理

1．4．1 NH3-SCR脱硝反应机理

1．4．2 HC-SCR法脱硝反应机理

1．5 基于密度泛函理论脱除NOx的研究进展

1．6 论文的选题和研究内容

2 量子化学

2．1 量子化学理论概述和基本原理

2．2 量子力学常用方法

2．2．1 从头算方法

2．2．2 半经验方法

2．2．3 密度泛函方法

2．2．4 杂化密度泛函

2．3 计算模型和基组

2．3．1 计算模型的选择

2．3．2 计算基组的选择

2．4 计算工具

2．4．1 Gaussian

2．4．2 GaussView

3 NO在Cu-ZSM-5分子筛上催化氧化反应机理的量化研究

3．1 引言

3．2 计算模型及方法

3．2．1 计算模型

3．2．2 计算方法

3．3 结果和讨论

3．3．1 簇模型Cu-ZSM-5和反应物NO，O2的结构优化

3．3．2 NO和O2在Cu-ZSM-5分子筛上的吸附

3．3．3 Cu-ZSM-5上ONOO*到NO3-的反应

3．3．4 Cu-ZSM-5上NO3-和NO的反应

3．4 本章小结

4 NO在Fe-ZSM-5分子筛上催化氧化反应的实验和量化研究

4．1 引言

4．2 NO在分子筛上的吸附及氧化反应的红外光谱测定实验

4．2．1 NO和O2在分子筛表面的吸附实验装置及方法

4．2．2 NO和O2在Fe-ZSM-5分子筛上的吸附实验

4．3 NO在分子筛上的吸附-氧化反应的量化计算研究

4．3．1 计算模型

4．3．2 计算方法

4．3．3 簇模型Fe-ZSM-5的结构优化

4．3．4 NO和O2在Fe-ZSM-5分子筛上的吸附

4．3．5 Fe-ZSM-5上ONOO*到NO3-的反应

4．3．6 Fe-ZSM-5上NO3-和NO的反应

4．4 讨论

4．4．1 NO在Fe-ZSM-5分子筛上的反应机理

4．4．2 NO在Cu-和Fe-ZSM-5分子筛上吸附-氧化反应对比

4．5 本章小结

5 结论

参考文献

致谢

攻读学位期间发表的学术论文