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【6h】

稻壳中水合二氧化硅溶出影响因素实验研究

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1 绪论

1.1 稻壳的结构与性质

1.1.1 稻壳的结构与化学组成

1.1.2 稻壳的物理性质

1.2 稻壳的主要应用

1.2.1 稻壳内含碳有机组分的应用

1.2.2 稻壳内SiO2·nH2O的应用

1.2.3 碳与硅的联合应用

1.3 稻壳中SiO2·nH2O溶出的研究进展

1.3.1 物理加热法

1.3.2 化学反应法

1.3.3 其他方法

1.4 本课题的研究目的及意义

1.5 课题研究的内容及创新点

1.5.1 课题研究的内容

1.5.2 课题研究的创新点

2 实验材料与实验方法

2.1 稻壳

2.2 实验试剂与仪器设备

2.3 实验方法

2.3.1 实验流程

2.3.2 水蒸气流量计算

2.3.3 稻壳灰产率及SiO2·nH2O溶出率的计算

3 稻壳中金属元素的去除

3.1 引言

3.2 硅及金属元素含量测量装置

3.3 柠檬酸溶液浓度对稻壳中金属元素含量的影响

3.3.1 实验步骤

3.3.2 实验结果与分析

3.4 温度对稻壳中金属元素含量的影响实验

3.4.1 实验步骤

3.4.2 实验结果与分析

3.5 时间对稻壳中金属元素含量的影响实验

3.5.1 实验步骤

3.5.2 实验结果分析

3.6 本章小结

4 炭化过程对稻壳中SiO2·nH2O溶出的影响

4.1 引言

4.2 表征仪器的测量条件

(3)聚焦离子束扫描电镜 (SEM )

(4)红外光谱分析仪(FT-IR )

(5)X射线衍射仪 (XRD)

4.3 稻壳的热重分析

4.4 炭化装置

4.4.1 炭化实验装置

4.4.2 蠕动泵的流量校准

4.5 炭化温度对SiO2·nH2O溶出的影响

4.5.1 实验步骤

4.5.2 实验结果与分析

4.6 炭化时间对SiO2·nH2O溶出的影响

4.6.1 实验步骤

4.6.2 实验结果与分析

4.7 水蒸气用量对SiO2·nH2O溶出的影响

4.7.1 实验步骤

4.7.2 实验结果与分析

4.8 稻壳炭化过程对SiO2·nH2O溶出影响的响应面分析

4.8.1 响应面优化实验与设计

4.8.2 响应面结果分析

4.9 稻壳和稻壳灰的表征

4.9.1 稻壳和稻壳灰的SEM表征与分析

4.9.2 稻壳和稻壳灰的FT-IR表征与分析

4.9.3 稻壳灰的XRD表征与分析

4.10 本章小结

5 NaOH溶液对SiO2·nH2O溶出的影响

5.1 引言

5.2 NaOH浓度对SiO2·nH2O溶出的影响

5.2.1 实验步骤

5.2.2 实验结果与分析

5.3 反应温度对SiO2·nH2O溶出的影响

5.3.1 实验步骤

5.3.2 实验结果与分析

5.4 反应时间对SiO2·nH2O溶出的影响

5.4.1 实验步骤

5.4.2 实验结果与分析

5.5 液固比对SiO2·nH2O溶出的影响

5.5.1 实验步骤

5.5.2 实验结果与分析

5.6 稻壳灰与NaOH溶液反应过程的正交实验分析

5.7 本章小结

6 稻壳中SiO2·nH2O溶出控制机理分析

6.1 引言

6.2 SiO2·nH2O溶出机理实验与分析

6.2.1 溶出过程实验

6.2.2 溶出过程实验结果与分析

6.3 本章小结

7 结论与展望

7.1 结论

7.2 展望

参考文献

硕士期间研究成果

致谢

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摘要

生物质的充分利用可以降低日常生活和工业生产中对非可再生资源的依赖。稻壳作为农业生产中产量较高的生物质资源,其中碳与硅的含量较为丰富。碳资源与硅资源的有效分离是提高稻壳基产品附加值的有效途径。 本文通过无定形水合二氧化硅(SiO2·nH2O)与氢氧化钠(NaOH)的反应将其溶出。为了降低金属无机盐对稻壳中有机物热裂解过程的影响,提高SiO2·nH2O的溶出率,先后探究了稻壳经柠檬酸预处理和管式炉内炭化的操作条件。研究了不同反应因素对SiO2·nH2O溶出率的影响,以及溶出的控制机理。 首先,采用柠檬酸溶液对稻壳进行预处理去除金属元素。利用单因素实验方法研究了柠檬酸溶液浓度、温度、时间等因素对金属元素剩余含量的影响。确定了预处理的操作条件:浓度为5%、温度为100℃、时间为300min。金属元素总含量由7.446%降低至0.768%。K含量由1.423%降低至0.033%;Ca由2.616%降低至0.050%;Fe由2.066%降低至0.658%;其它金属元素总量由1.341%降低至0.027%;Si由92.554%增加至99.232%。 其次,热重分析表明柠檬酸预处理稻壳可提高其热稳定性,增加有机物的最大热解速率。实验探究了炭化过程中炭化温度、炭化时间、水蒸气用量等对SiO2·nH2O溶出率的影响。在单因素实验的基础上,采用响应面分析确定了炭化条件为:炭化温度为650℃、炭化时间50min、水蒸气用量67g,溶出率可达到97.98%。分析了炭化因素对SiO2·nH2O溶出率的影响:炭化温度>炭化时间>水蒸气用量;炭化温度和炭化时间、炭化温度和水蒸气用量等交互作用较为显著。扫描电镜、红外光谱和X射线衍射表明稻壳灰内Si-OH的失去导致了SiO2·nH2O分子团聚,但其仍为非晶态结构。 然后,对稻壳灰中SiO2·nH2O与NaOH溶液反应的影响因素进行探究。单因素实验确定了反应条件:NaOH溶液浓度为3%、反应时间为180min、反应温度为100℃、液固比值为20mL/g,SiO2·nH2O溶出率为97.28%。正交实验分析比较了反应中各因素对SiO2·nH2O溶出影响的大小:液固比>反应温度>NaOH溶液浓度>反应时间。 最后,使用液-固相反应的收缩未反应芯模型来初步分析SiO2·nH2O的溶出控制机理。在0~80min内的快速溶出阶段主要受到固膜扩散控制作用。在80~140min的慢速溶出阶段,化学反应控制作用比液膜和固膜扩散控制作用大。

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