g-C3N4纳米片和NiS/g-C3N4的制备及光催化产氢性能研究

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光催化氧化还原技术在解决能源危机和环境污染方面有潜在的应用价值。类石墨相氮化碳（g-C3N4），特别是经过剥离制备的g-C3N4纳米片，因其独特的能带结构和化学热稳定性，在光催化降解污染物、CO2还原及分解水产氢等方面表现出优异性能。本论文通过剥离体相g-C3N4制备g-C3N4纳米片和g-C3N4/NiS复合光催化剂，研究了剥离方法及负载NiS对g-C3N4纳米片可见光催化产氢活性的影响，并分析了g-C3N4/NiS复合催化剂的光催化产氢机理。
　　以三聚氰胺为原料，通过热缩聚制备体相g-C3N4，然后通过热氧化刻蚀法、超声辅助-液体剥离法和化学剥离法三种方法制备了CNNS-1、CNNS-2、CNNS-3三种纳米片。采用XRD、TEM、BET、FT-IR、DRS和光电化学性能测试对样品进行了表征，并通过可见光（≥420 nm）光催化产氢评价了它们的光催化性能。结果表明，热氧化刻蚀制备的g-C3N4纳米片产氢速率最高，为592μmol.g-1.h-1(1.5wt％Pt/CNNS-1)，是体相g-C3N4的4.5倍。通过热氧化刻蚀制备的g-C3N4纳米片的比表面积大（175.9 m2/g）导致的活性位点增多、禁带宽度小(2.82 eV)、电子-空穴对迁移速率快、光生载流子复合被有效抑制是光催化活性提高的根本原因。另外，系统研究了制备条件、牺牲剂浓度、Pt的负载量对热氧化刻蚀制备的g-C3N4纳米片可见光光催化产氢性能的影响，在三乙醇胺的浓度为10v%、Pt的沉积量为2.5wt%的可见光（≥420nm）条件下，样品的产氢速率高达711μmol.g-1.h-1(2.5wtPt/CNNS-1)。
　　在热氧化刻蚀法制备的g-C3N4纳米片的基础上，通过静电吸附-水热法制备了NiS/g-C3N4光催化剂，通过XRD、TEM、XPS、DRS和光电化学性能测试对复合催化剂进行了表征，采用可见光光催化产氢测试评价了催化剂的光催化性能，考察了 NiS的负载量对光催化产氢性能的影响。结果表明， g-C3N4/1.75wt%NiS的光催化产氢速率最大，是1.0wt%Pt/g-C3N4的1.2倍。NiS沉积在g-C3N4表面，提高了g-C3N4的光吸收能力，加快了电子和空穴的转移和有效分离，进而提升了光催化产氢速率。

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作者
王盼盼;
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作者单位

郑州大学;

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授予单位郑州大学;
学科应用化学
授予学位硕士
导师姓名李中军;
年度 2017
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原文格式 PDF
正文语种中文
中图分类特种结构材料;
关键词
g-C3N4纳米片; 可见光光催化产氢; 制备工艺; 硫化镍;

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