• 主题
高级搜索  >
历史搜索 清空历史
首页> 中文学位 >亚表面合金效应对石墨烯外延生长初期阶段碳成核的热力学和动力学性能的调控
【6h】

亚表面合金效应对石墨烯外延生长初期阶段碳成核的热力学和动力学性能的调控

代理获取
页面导航
  • 目录
  • 摘要
  • 著录项
  • 相似文献
  • 相关主题

目录

封面

声明

中文摘要

英文摘要

目录

1 绪论

1.1 石墨烯的简介

1.2 石墨烯的结构

1.3 石墨烯的性质

1.4 石墨烯的应用

1.5 石墨烯的制备技术及展望

1.6 本文研究的主要内容

2 理论计算方法

2.1 第一性原理从头算的方法

2.2 密度泛函理论

2.3 交换-关联泛函

2.4 第一性原理的相关计算

2.5 计算过程中所使用的软件

3 亚表面合金效应对石墨烯生长的调控

摘要

3.1 引言

3.2 计算方法

3.3 计算结果与讨论

3.4 本章小结

4 总结

参考文献

致谢

硕士期间发表的文章

展开▼

摘要

石墨烯是一种由单层碳原子构成的具有蜂窝状六角结构的二维晶体，也被认为是所有其它维度的石墨材料的基本构成单元。由于它显著的电子，机械和化学特性以及各种潜在的应用，比如在电子学，光电以及化学和生物传感方面，最近十年来在全世界范围内已经引起了广泛的关注并掀起了石墨烯研究的热潮。
　　对于所有这些潜在的应用，前提要求是能够经济、高效地合成制备出高质量的单晶单层石墨烯。相应地，各种合成大面积单层石墨烯的方法已经建立起来：比如，碳化硅表面的石墨化和在过渡金属上的碳源（TM）的催化化学气相沉积（CVD）法。在这些各种的方法中，CVD方法相对于其它方法具有鲜明的特征和优势，特别是能够通过化学蚀刻方法很容易地把石墨烯从金属衬底上转移到其它基底上。因此CVD方法已经成为制备大面积高质量石墨烯的主要方法。然而，到目前为止，该方法大规模生产的石墨烯主要是多晶，形成的晶界会降低它们在实际应用中的诸多功能。
　　在金属衬底上用化学气相沉积法制备石墨烯的关键是C-金属和C-C之间的相互作用的微妙竞争关系。相关研究发现，C-金属的结合作用越强，C-C聚集和石墨烯成核就越困难。与此相反，C-金属之间的弱相互作用使碳原子在金属表面快速扩散并在整个表面上多处成核，与此相应，将导致不同取向的石墨颗粒聚结在一起时产生晶界，Cu表面上用CVD方法生长石墨烯便是一个典型例子。与此相应，人们在选择合适的衬底进而改善石墨烯的成核、生长、以及抑制晶界方面上做了很多努力。例如，实验上最近人们在晶片级大小的氢钝化的Ge(110)各向异性表面上实现了高质量单晶石墨烯的定向生长。另外，从理论计算表明表面合金Mn-Cu(111)超晶格结构可以有效的抑制石墨片的取向无序。
　　在本文中，我们提出了另一种调制碳-金属作用的新方法，即采用表面合金（SSA）效应来调制C-金属，C-C相互作用的相对强弱来调控C-C成核几率以及石墨烯生长方向的有序度。这里提出的SSA衬底的最上面一层原子仅仅由一种元素组成，第二层原子由另外一种元素组成，这种结构可能比已经提出的表面的超结构更易合成出来并且比氢钝化的 Ge(110)面具有更高的催化活性。以Rh(111)作为一个典型的例子，我们发现在 Rh(111)面上，两个 C原子更易于分离，与我们的直觉相反的是，当表面第二层原子被Rh左边的溶质金属元素（比如具有较高d-band中心的过渡金属Ru和Tc）替代时，两个C原子易于形成二聚体。但如果溶质原子是比Rh更靠后的过渡金属元素的时候，比如比较惰性的Pd和Ag元素时，两个碳原子之间的排斥增加，阻碍石墨烯的成核。此外，亚表面合金效应（SSA）还显著地调控了碳原子在金属衬底上的扩散势垒和碳团簇在金属表面的成核的稳定性。更有趣的是，这种SSA效应还可以对在过渡金属表面上生长的石墨烯片的各向异性和旋转势垒进行有效的调控。

著录项

相似文献

  • 中文文献
  • 外文文献
  • 专利
代理获取

客服邮箱：kefu@zhangqiaokeyan.com

京公网安备：11010802029741号 ICP备案号：京ICP备15016152号-6 六维联合信息科技 (北京) 有限公司©版权所有

  • 客服微信

  • 服务号