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氧化钐稳定氧化铈电解质材料的制备及在阳极支撑型SOFCs中的应用

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传统的固体氧化物燃料电池由于工作温度较高(1000℃)，在实际应用中存在诸多问题。例如，电池本身的使用寿命较短、连接材料和密封材料的可选择范围小等，这些问题直接导致其制造成本高和热循环可靠性低的结果。使用新材料新工艺降低燃料电池的工作温度，将从根本上解决这些问题。另一方面，将单电池尺寸扩大化可以有效提高电堆输出功率和降低制造成本，更符合商业化要求。
　　 在本文中，使用立方萤石结构Ce0.8Sm0.2O1.9(SDC)作为低温固体氧化物燃料电池的电解质材料，并详细讨论了其电化学性能。采用不同的方法制备出三种具有不同微观形貌的SDC粉体，其中草酸盐共沉淀法制备的SDC粉体颗粒呈现棒状结构，平均长度小于5μm横截面直径小于1μm；使用碳酸钠为沉淀剂制备的SDC粉体颗粒为均匀的球状颗粒，平均直径在100nm左右；通过甘氨酸燃烧法制得的SDC粉体呈现出蓬松的海面网状结构。经测试，三者的电导率相近，电导活化能分别为0.69 eV、0.58 eV和0.59 eV。根据它们不同的微观形貌结合电池各层的不同要求，将它们分别应用于单电池的阳极、电解质和阴极的制备材料中，以满足各层不同的物化要求。
　　 阳极支撑体选用易于批量生产的流延法进行制备，其原料选用NiO与草酸盐共沉淀法制备的SDC根据质量比1:1进行混合后的粉体。选用此种方法制备SDC粉体，是因为其棒状结构有利于制备具有多孔结构且需要有较高支撑强度的阳极支撑体。通过对溶剂、分散剂、粘结剂和增塑剂的配比实验，成功配置出两种具有良好分散性、稳定性且素坯干燥后平整无缺陷并塑性适当的流延浆料。素坯煅烧后，得到平整无缺陷厚度在1～1.5mm最大支撑强度达91.71MPa的阳极支撑体。阳极支撑体的制备过程用料价格低廉、制备过程无毒无污染。
　　 在固体氧化物燃料电池研究中发现，降低电解质层的厚度是提高其电导率的有效途径。本文中使用丝网印刷方法在阳极支撑体素坯上制备电解质薄膜层，选用碳酸钠共沉淀法制备的SDC粉体作为电解质材料。与使用其他两种方法制备的SDC粉体相比，使用此种方法制备的粉体更有利于丝网印刷过程中浆料的密堆积和高温煅烧时电解质薄膜层的致密化。丝网浆料使用Swt.％的乙基纤维素为粘结剂，配合使用适量的松油醇为溶剂。经过1350℃煅烧10h后得到阳极支撑体/电解质薄膜层双层结构。煅烧后直径达70mm，平整无缺陷，其中阳极支撑体具有多孔结构，电解质薄膜层致密且厚度仅为12μm。
　　 在制备出的双层结构半电池的电解质侧丝网印刷阴极层。阴极材料为均使用甘氨酸燃烧法制备的La0.5Sr0.5Co0.8Fe0.2O3粉体和SDC粉体的混合物，二者质量比为6:4。加入10wt.%乙基纤维素为粘结剂和适量的松油醇为溶剂配置浆料进行丝网印刷。900℃煅烧4小时得到直径为70 mm的平板式阳极支撑型固体氧化物燃料电池单体。在使用H2为燃料，空气为氧化剂条件下，600℃时开路电压0.94 V，最大功率密度797 mW·cm-2。
　　 为了更有效的提高低温固体氧化物燃料电池的性能，新型电解质材料一直都是研究领域中的重点。本文初步研究了两相复合电解质SDC/25wt.% K2CO3，其中主相为SDC电解质第二相是占较少比例的碳酸盐相K2CO3。采用干压法制备的基于此种复合电解质的单电池在使用H2为燃料，空气为氧化剂时，700℃时开路电压1.05 V，最大功率密度602mW·cm-2。

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