锂离子电池TiNb2O7负极材料表面SEI膜形成与气体析出研究

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锂离子电池在现代便携式电子设备中广泛应用，其具有高能量密度、高电压、低自放电、工作温度范围宽、长循环寿命的优点，也被广泛应用于混合动力电动汽车（HEV）和大规模能量存储系统（ESS）。为了满足日益增长的能源需求，仍存在许多挑战，其中一个重要的挑战是提高电池的安全性和电化学性能。TiNb2O7(TNO)，其理论比容量为387.6mAh/g，并且具有优异的电化学性能，近年来被认为最有潜力的锂离子电池负极材料之一。其具有高的锂离子嵌入电位（约为1.6V），在以前的文献报道中一直认为TNO材料不会生成SEI膜，这是其被认为合适的锂离子电池负极材料的另外一个重要因素。这个结论是基于一个被广泛接受的观点：电解液溶液只能在低于1.0V下被还原，然而在实验中我们发现TNO材料表面有SEI膜的生成。
　　本论文中，我们用高温固相法合成的TNO材料，电化学性能优异。采用自己配制的电解液替代商业电解液，TNO材料性能有了很大的提升。比较几种不同的溶剂，发现溶剂为EC:DEC:DMC=1:1:1对应TNO材料的性能最好。并且首次发现TNO电极表面上有SEI膜生成，膜的主要成分有Li2CO3、LiF、ROLi和ROCO2Li，该发现进一步证明在1.0V以上可以生成SEI膜。我们工作提供了TNO表面与电解液存在反应的证据。通过考察Nb3d XPS峰的变化，在充电和放电过程中观察到SEI膜的形成与溶解，尽管其高的氧化还原电位，我们还是怀疑TNO材料在电解液中的稳定性。SEM、TEM、XPS、FT-IR用来分析SEI膜在TNO表面上的形成与溶解.根据XPS与FT-IR的分析，发现SEI膜在嵌锂过程中生成，在脱锂过程中发生溶解，SEM也有同样结论；然而，SEI膜在每次的循环过程中会发生累积。此外，我们组装了软包LiFePO4/TNO全电池来研究TNO负极胀气的行为，在充放电测试中观察到了气体的产生以及电池鼓包的现象，气体成分有H2、CO、CO2等，这些现象表明电极与电解液之间的界面反应导致了SEI膜的形成，并且伴随着气体的产生。使用添加剂碳酸亚乙烯酯（VC）是一种抑制锂离子电池胀气的有效方法，我们发现添加0.3mass％VC可以加速SEI膜在TNO表面的形成，从而防止电解液与电极界面之间的直接接触。

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作者
林春华;
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作者单位

哈尔滨工业大学;

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授予单位哈尔滨工业大学;
学科化学工程与技术
授予学位硕士
导师姓名程新群;
年度 2016
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原文格式 PDF
正文语种中文
中图分类各种材料蓄电池;
关键词
锂离子电池; 负极材料; 高温固相法; 固体电解质界面膜; 电化学性能;

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