溴破坏臭氧机理的从头算研究

溴破坏臭氧机理的从头算研究

AB INITIO STUDY OF OZONE DEPLETION BY BROMINE

摘 要

Abstract

目 录

第1章 绪论

1.1 课题背景

1.2 研究的目的和意义

1.3 发展综述

1.3.1 平流层臭氧损耗的化学反应理论

1.3.2 实验和理论研究

1.4 研究的主要内容

1.4.1 主要工作

1.4.2 主要研究方法

第2章 基本理论

2.1 分子轨道理论

2.1.1 Born-Oppenheimer近似与分子轨道近似

2.1.2 分子轨道和基函数

2.2 从头算方法

2.2.1 微扰论方法

2.2.2 密度泛函理论

2.2.3 单双激发耦合簇理论方法

2.2.4 组态相互作用方法

第3章 溴破坏臭氧的催化循环圈

3.1 平流层中溴元素的来源

3.1.1 平流层中Br的来源

3.1.2 灭火剂哈龙替代物

3.2 计算方法的选择

3.2.1 BrO的几何结构

3.2.2 BrO的振动频率

3.2.3 BrO的解离能

3.3 溴原子与臭氧反应机理的研究

3.3.1 化学反应过渡态理论

3.3.2 Br+O3→BrO+O2的反应机理

3.4 各化学反应的反应能，相对焓，相对吉布斯自由能

3.4.1 相对能、热焓和自由能的定义及计算方法

3.4.2 ClO与BrO互反应

3.4.3 由HOBr光解产生Br导致的催化循环圈

3.5 本章小结

参考文献

攻读硕士学位期间发表的学术论文

哈尔滨工业大学硕士学位论文原创性声明

哈尔滨工业大学硕士学位论文使用授权书

哈尔滨工业大学硕士学位涉密论文管理

致 谢