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柴油在MCM-41和KIT-6负载Ni,Ce离子吸附剂上的深度吸附脱硫

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第1章 绪论

1.1 燃料油脱硫

1.2 柴油脱硫

1.3 柴油吸附脱硫的吸附剂

1.4 介孔材料吸附剂

1.5 本论文的研究思路和内容

第2章 吸附剂的制备与评价

2.1 实验仪器、试剂与气体

2.2 吸附剂的制备

2.3 吸附剂的表征

2.4 模拟柴油与商业柴油的组成与分析

2.5 吸附脱硫实验

2.6 吸附剂的再生实验

第3章 MCM-41负载Ni,Ce离子吸附剂的吸附脱硫

3.1 交换温度对Ni基MCM-41吸附剂吸附脱硫性能的影响

3.2 离子交换次数对Ni基MCM-41吸附剂吸附脱硫性能的影响

3.3 二元组分Ni, Ce基MCM-41吸附剂的吸附脱硫

3.4 Ni, Ce基MCM-41吸附剂的表征

3.5 本章小结

第4章 KIT-6负载Ni吸附剂的吸附脱硫

4.1 交换温度对Ni基KIT-6吸附剂吸附脱硫性能的影响

4.2 离子交换次数对Ni基KIT-6吸附剂吸附脱硫性能的影响

4.3 Ni基KIT-6吸附剂的表征

4.4 本章小结

第5章 商业柴油的吸附脱硫及吸附剂的再生

5.1 商业柴油的吸附脱硫及吸附剂的再生

5.2 本章小结

结论

参考文献

攻读硕士学位期间发表的学术论文

声明

致谢

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摘要

选择孔道结构不同的两种介孔材料MCM-41和KIT-6作为吸附剂载体,采用离子交换法,将Ni2+分别交换到铝化的MCM-41和KIT-6上,通过提高离子交换温度以及增加离子交换次数等方法,制备负载一元金属组分Ni2+的吸附剂。另外,采用离子交换法将Ni2+和Ce3+共同交换到铝化的MCM-41上,制备二元金属组分吸附剂。在固定床反应器上,考察了所制备吸附剂对模拟柴油(硫含量为300ppmw)和商业柴油(硫含量为149ppmw)的吸附脱硫性能,并对吸附剂进行了再生。采用XRD、N2吸附、ICP等方法,对吸附剂进行了表征。
  吸附剂表征结果表明,交换金属离子后的吸附剂均保持了载体的介孔结构。吸附剂的脱硫性能,随着金属离子含量的增加而提高。
  模拟柴油脱硫实验结果:以MCM-41为载体,60℃下四次离子交换制备的Ni/AM60-4吸附剂,可得到16ml的模拟清洁柴油(硫含量<1.0ppmw),突破点时吸附硫容量为0.105mmol/g,比常温下一次离子交换制备的Ni/AM20-1吸附剂的硫容量,提高了78.0%。提高离子交换温度和增加离子交换次数均使 Ni基MCM-41吸附剂的吸附性能提高。
  以KIT-6为载体,通过提高离子交换温度和增加离子交换次数改性Ni基KIT-6吸附剂,吸附剂的吸附性能并未得到提高。
  在60℃下制备的二元金属组分吸附剂Ce-Ni/AM60和Ce/Ni-AM60,突破点时吸附的硫容量为0.052mmol/g和0.080mmol/g,相对于吸附剂Ni/AM60-1吸附的硫容量(0.085mmol/g),吸附性能并未提高,Ce离子的吸附脱硫能力相对于Ni离子的吸附脱硫能力较低。
  综上,60℃进行四次离子交换制备的Ni/AM60-4吸附剂,在模拟柴油吸附脱硫实验中,具有最优的吸附性能。
  商业柴油脱硫实验结果:Ni/AM60-4吸附剂对商业柴油脱硫,突破点时可得3.5ml的清洁柴油,吸附的硫容量为0.011mmol/g。在300℃空气中焙烧5h再生的Ni/AM60-4吸附剂,其硫容量没有下降,即吸附剂可完全再生。

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