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核壳结构铁纳米线去除溴酸盐及阿特拉津的研究

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摘要

1.1我国环境现状

1.2饮用水中溴酸盐的污染

1.2.1饮用水环境现状

1.2.2饮用水处理技术现状

1.2.3溴酸盐的来源与危害

1.2.4饮用水体中溴酸盐的形成机理

1.2.5溴酸盐的控制技术

1.2.6溴酸盐的去除技术

1.3阿特拉津的污染

1.3.1阿特拉津对地表水污染的概况

1.3.2阿特拉津的去除技术

1.4核壳结构Fe@Fe2O3纳米线去除水体中典型污染物

1.5本文的选题思路和主要内容

第二章核壳结构铁纳米线去除溴酸盐的研究

2.1引言

2.2实验部分

2.2.1主要实验试剂

2.2.2主要实验试剂

2.2.4溴酸钾储备液的配制

2.2.5无氧条件下去除溴酸盐的实验

2.2.6羟基自由基含量的测定

2.2.7双氧水含量的测定

2.2.8体系中溶出的Fe2+和总铁含量的测定

2.2.9次溴酸的制备及测定

2.3结果与讨论

2.3.1在惰性气氛下核壳结构Fe@Fe2O3纳米线去除溴酸盐

2.3.2体系中溴物种的平衡

2.3.3表面结合态亚铁在溴酸盐还原过程中的重要作用

2.3.4溶解氧对于溴酸盐去除的影响

2.3.5不同气氛下反应前后样品表征

2.3.6核壳结构Fe@Fe2O3纳米线去除溴酸盐的机理

2.4本章小结

第三章镍促进铁纳米线去除阿特拉津的研究

3.1引言

3.2实验部分

3.2.1主要实验试剂

3.2.2主要实验仪器

3.2.6Atrazine及其中间产物的分析测试方法

3.3结果与讨论

3.3.1阿特拉津的降解实验

3.3.2阿特拉津的降解过程中Cl、N、C的转化情况

3.3.3阿特拉津的降解中间产物分析

3.3.4阿特拉津开环分析

3.4本章小结

第四章结论与展望

参考文献

致谢

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摘要

经济的飞速发展改善了人们的生活,但也破坏了生存环境。寻求高效绿色的环境治理手段已成为环保工作者关注的焦点。铁是一类活泼的过渡金属元素,在地壳中含量丰富。在众多的环境治理途径中,铁作为一类环境友好的材料引起了环保工作者的广泛关注。零价铁具有较强的还原性,能直接还原去除环境中的污染物,使污染物危害或毒性减弱;同时,零价铁还能活化空气中的氧气,通过产生活性氧物种氧化降解甚至完全矿化去除有机污染物。本论文合成了核壳结构铁纳米线材料,研究了这种特殊结构纳米零价铁去除水中典型污染物溴酸盐和阿特拉津的效率和机理。论文的主要研究内容如下: 1.溴酸盐是高级氧化技术特别是臭氧氧化技术消毒饮用水过程产生的消毒副产物,它被国际癌症组织定义为一种2B级的潜在致癌物质。本论文讨论了在中性pH条件下核壳结构Fe@Fe2O3纳米线对溴酸盐的去除,并探究了反应过程中间产物以及体系中亚铁的作用;另外还探究了溶解氧对于溴酸盐去除的影响。结果显示具有核壳结构Fe@Fe2O3纳米线能在90min内将溴酸盐(BrO3-,1mg/L)100%还原为溴离子(Br-),商品化Fe0对溴酸盐的去除率为0%。中间产物测定显示HBrO/BrO-是一种重要的中间产物。通过邻二氮菲捕获亚铁实验发现,亚铁对于溴酸盐的去除贡献了34%。通过对比空气、氩气气氛下溴酸盐的去除效率,发现氩气条件下溴酸盐的去除速率是空气条件下的2.56倍。活性氧物种的捕获实验结果表明:·O2-、H2O2被捕获后溴酸盐的去除分别被抑制了82.4%、31.5%,而·OH被捕获后,去除速率提高了1.19倍。结合XRD、SEM、XPS表征铁纳米线去除溴酸盐前后的结构、形貌和组成成分分析,提出了核壳结构铁纳米线去除溴酸盐的机理,并且去除过程的效率是高度依赖于表面亚铁以及氧气。 2.阿特拉津是世界范围使用的一种三嗪类除草剂,对动物以及人体的内分泌产生极大的干扰。本文向零价铁活化分子氧体系引入镍离子改变阿特拉津常规的去除途径,结果显示Fe@Fe2O3/Ni(Ⅱ)/air降解阿特拉津的速率是Fe@Fe2O3/air体系的11.97倍。通过Fe@Fe2O3/Ni(Ⅱ)/air体系中问产物的分析可知阿特拉津降解首先是脱氯上氢,其次是脱烷基、侧链氧化。阿特拉津脱烷基后的产物CAAT、AAT降解特性研究结果以及AAT降解产物的氢谱和中间产物拉曼光谱分析,证实阿特拉津在Fe@Fe2O3/Ni(Ⅱ)/air体系中三嗪环开环降解。

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