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金属--有机框架的制备及其用于溶液中染料的处理

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摘要

第一章绪论

1.1金属-有机框架材料概述

1.2 MOFs材料的典型结构

1.3 MOFs材料的应用

1.3.1 MOFs材料用于催化

1.3.2 MOFs材料用于污染物去除

1.4课题设计和研究内容

第二章乙酸-调控合成UiO-66及其用于去除溶液中的污染物

2.1引言

2.2实验部分

2.2.1试剂及仪器

2.2.2样品制备

2.2.3样品表征

2.2.4吸附实验

2.3结果与讨论

2.3.1样品表征

2.3.2吸附实验

2.4本章小结

第三章三氯乙酸-调控合成磷钨酸盐@UiO-66用于选择性吸附阳离子

3.1引言

3.2实验部分

3.2.1试剂及仪器

3.2.2样品制备

3.2.3样品表征

3.2.4吸附实验

3.3结果与讨论

3.3.1样品表征

3.3.2吸附实验

3.4本章小结

第四章MOF@PmPDs核壳结构的制备及其用于去除溶液中的污染物

4.1引言

4.2.1试剂及仪器

4.2.2样品制备

4.2.3样品表征

4.2.4活化PMS降解染料实验

4.3结果与讨论

4.3.1样品表征

4.3.2活化PMS降解RhB实验

4.4本章小结

第五章结论与展望

5.1主要结论

5.2展望

参考文献

攻硕期间主要科研成果

致谢

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摘要

金属-有机框架材料(Metal-organic Frameworks,MOFs)是由金属离子桥连有机配体形成的新型多孔材料。由于其具有高比表面积、高孔隙率、稳定性优良、多配位点、易于进行各种化学修饰等优点,MOFs材料在气体吸附和储存、非均相催化、污染物去除等领域展现出了广阔的应用前景。 本文制备了一系列MOFs材料,包括乙酸调控锆系金属有机框架(UiO-66),UiO-66与磷钨酸盐(POM)的复合材料,UiO-66、Fe-Co普鲁士蓝类似物(Fe-Co PBA)、Ni-Co普鲁士蓝类似物(Ni-Co PBA)与间苯二胺的复合材料,考察其对水溶液中污染物的去除效果,具体内容及结论如下: 1)乙酸-调控合成UIO-66及其用于去除溶液中的污染物 以乙酸为酸调控剂,改变乙酸加入量,溶剂热法制备了一系列UIO-66,探讨了加入乙酸量对UIO-66形貌、晶型结构、比表面积的影响。随着加入乙酸及乙酸加入量提高(0mL→18.4mL AA),UIO-66的形貌经历了小颗粒堆叠(0mL)→略似球形(2.3mL)→不规整八面体(4.6mL)→规整八面体(6.9mL,9.2mL)→不规整八面体(11.5mL,13.8mL)→八面体尖角缺失(16.1mL,18.4mL)的变化,而XRD主要衍射峰相似,但有略微偏移,说明加入乙酸不会改变UIO-66的晶体结构,同时BET比表面积和总孔体积也在显著增加。吸附实验表明UIO-66对阴离子染料OG吸附效果良好,对阳离子染料RhB吸附效果较差,不加酸样品U-0mL、加酸样品U-6.9mL对OG的吸附量分别为204.7mg/g、246.7mg/g。 2)三氯乙酸-调控合成磷钨酸盐@UiO-66用于选择性吸附阳离子 以三氯乙酸为酸调控剂,溶剂热法制备了POM@UiO-66吸附剂,并对其进行TEM、SEM、XRD、TG、XPS、EDX元素成像等表征以确认POM成功装配入UIO-66。两种阳离子染料,罗丹明B(RhB)和孔雀石绿(MG),以及一种阴离子染料橙黄G(OG)用来研究吸附剂的吸附性能。吸附实验表明POM@UiO-66吸附阳离子染料的过程与伪二级动力学模型和Langmuir等温模型拟合良好。吸附剂POM@UiO-66表现出对阳离子染料选择性吸附,POM@UiO-66对阳离子染料RhB、MG的吸附量分别为222.1mg/g、191.6mg/g,对阴离子染料OG的吸附量为40mg/g。选择性吸附实验表明P@U-50对阳离子染料具有良好的选择性吸附能力,能够从阳离子/阴离子混合溶液中选择性去除阳离子染料。 3)MOF@PmPDs核壳结构的制备及其用于去除溶液中的污染物 以UIO-66、Ni-Co PBA、Fe-Co PBA为内核,间苯二胺为覆盖层,成功制备了一系列核-壳纳米粒子。选择Fe-Co PBA@PmPDs为催化剂,探讨了其活化PMS降解RhB的性能。催化实验表明,Fe-Co PBA@PmPDs是性能优良的催化剂,当PMS浓度为0.4g/L、催化剂浓度为0.1g/L时降解效率可达94.3%。钴离子溶出实验表明Fe-Co PBA、Fe-CoPBA@PmPDs对应的Co2+分别为0.54mg/L、0.28mg/L,远低于国家排放标准(1mg/L);重复使用性实验表明,Fe-Co PBA@PmPDs的催化性能逐渐降低,四次连续循环使用后RhB降解效率仍有69%,表明Fe-Co PBA@PmPDs是一种高效稳定的催化剂。另外,降解反应前后Fe-Co PBA@PmPDs保持着较完美的核-壳结构,只有极少量Fe-Co PBA内核出现略微溶解。

著录项

  • 作者

    曾良;

  • 作者单位

    武汉大学;

  • 授予单位 武汉大学;
  • 学科 环境科学
  • 授予学位 硕士
  • 导师姓名 肖玲;
  • 年度 2018
  • 页码
  • 总页数
  • 原文格式 PDF
  • 正文语种 中文
  • 中图分类
  • 关键词

    金属; 框架; 制备; 溶液; 染料;

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