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碳纳米管修饰金属硫化物固溶体复合材料制备及性能研究

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环境与能源是21世纪人类所面临和亟待解决的两大世界性难题,而纳米半导体光催化技术在解决能源短缺和环境污染两方面均有着较大的应用。其中半导体光催化技术包括能源光催化(含三个领域:光催化分解水制氢、染料敏化太阳能电池和二氧化碳还原成有机燃料)和环境光催化(空隙氧化物作用降解去除污染物)。由于石油、煤、天然气等化石燃料的不可再生性及过度开发而逐渐枯竭,以及燃烧这些化石燃料所带来的日益严重的社会环境污染等全球性问题,研究、开发新型环境友好及无污染可再生的新能源材料已经引起了世界的极大关注。而太阳能必将对未来新型能源的开发和利用起着举足轻重的作用,因为太阳能是取之不尽、用之不竭的且具有可再生、清洁无污染等优点;同时氢能源被认为是未来潜在可代替化石能源的重要、可存储的清洁能源,因为其燃烧值高且燃烧产物是水对环境无污染。自1972年两位日本科学家Honda和Fujishima发现TiO2电极光催化分解水产氢技术以来,利用太阳光激发诱导光催化反应普遍被认为是一种有效的将太阳能转化为氢能源的方法。此外,金属硫化物被认为是优良的可见光光催化材料,其合适的导带及价带位置使得金属硫化物在光催化分解水制氢领域有着潜在的应用前景。本论文主要采用MWCNT和Ni(OH)2复合金属硫化物固溶体(Cd0.1Zn0.9S)半导体来进一步提高其光催化分解水产氢活性,现取得以下主要结果:
　　 首先,以金属硫化物固溶体(Cd0.1Zn0.9S)为前驱体,多壁碳纳米管(MWCNT)为添加剂,通过一步水热法制备出一系列新颖的多壁碳纳米管修饰金属硫化物固溶体(MWCNT/Cd0.1Zn0.9S)可见光光催化复合材料。制备样品的形貌、结构属性分别用XRD、TEM/ttRTEM、Raman、XPS和UV-vis等测试方法来表征。通过考察制备样品的可见光光催化分解水产氢活性发现:在可见光照射下,复合样品的光催化分解水产氢活性显著提高,并且碳纳米管的含量对产氢活性的提高有极大的影响,实验中发现在没有任何贵金属助催化剂存在的情况下测定的CNT的最佳添加量为0.25wt％,此时对应的产氢量为78.2μmol/h,量子效率为7.9%,比纯的Cd0.1Zn0.9S高3.8倍。光催化产氢性能增强的原因是由于碳纳米管可以作为光生电子的接收体和传输体,因此减少了光生电子和空穴的复合,提高了光催化活性。并且,制备出的复合材料很稳定,在多次光催化循环反应后样品未出现光腐蚀现象。我们的研究结果表明:CNT/Cd0.1Zn0.9S复合催化剂有希望成为高性能光催化产氢材料。这一研究表明在太阳能光催化分解水产氢过程中可以利用廉价的碳材料一碳纳米管代替贵金属(如Pt)作助催化剂实现有效的光催化分解水产氢。
　　 其次,以金属硫化物固溶体(Cd0.1Zn0.9S)和硝酸镍为前驱体,通过一步简单的沉淀法成功制备出Ni(OH)2修饰改性的Cd0.1Zn0.9S纳米复合光催化剂(Ni(OH)2/Cd0.1Zn0.9S)。合成的样品在Na2S/Na2SO3混合牺牲剂溶液中表现出优异的可见光光催化分解水产氢性能,甚至不需要Pt等助催化剂。研究发现,表面沉积Ni(OH)2纳米颗粒能显著提高Cd0.1Zn0.9S的可见光产氢效率,并且Ni(OH)2的最佳沉积量为1.25 mol%,该样品的光催化产氢速率为322.4μmolh-1,量子效率为44.2%,此结果要优于0.6wt%Pt/Cd0.1Zn0.9S样品的可见光光催化产氢活性(同样实验条件下产氢量为183.6μmolh-1)。另外,分析探讨了Ni(OH)2/Cd0.1Zn0.9S复合光催化剂的可见光光催化产氢机理。发现这种高产氢活性是由以下两点协同作用造成的:第一,Ni2+/Ni电极电位(-0.23 V)要比Cd0.1Zn0.9S的导带位(-0.45 V)稍低,同时又比H+/H2电极电位(0.00 V)高,这就使得Cd0.1Zn0.9S导带的电子可以转移到Ni(OH)2纳米颗粒上,并将Ni2+还原成金属Ni0,而Ni0可以作为光催化产氢的助催化剂有利于光生电子和空穴的分离,从而增强了光催化分解水产氢性能;第二,在光催化反应过程中原位形成的NiS,光生电子可以快速从Cd0.1Zn0.9S导带转移到NiS表面,同时H+被有效还原成H2,这也进一步增强了样品的光催化产氢活性。

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