纳米TiO2在水中的稳定性及对阿特拉津去除机理研究

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目前，随着纳米技术的快速发展，越来越多的纳米材料已被应用于各行各业中。在这些纳米材料之中，由于纳米二氧化钛（nano-TiO2）具有独特的紫外线吸收、化学惰性、光催化等特性，而被广泛应用于材料添加剂、化妆品、环境治理等方面。通常， nano-TiO2的应用一般是先混合在液相中，而极高的比表面积和大量的表面能使其在液相中产生聚集，影响其在液相的胶体稳定性。而且液相中的其他物质也会对 nano-TiO2颗粒的胶体稳定性产生影响，进而影响纳米颗粒的活性。本论文以商业用锐钛矿型 nano-TiO2为研究对象，考察了水相中常见无机阴离子（NO3-、SO42-、PO43-）、阳离子（Na+、Ca2+、Mg2+）以及自然有机质（富里酸）对纳米颗粒在溶液中的分散聚集性能和沉降动力学的影响，探究了纳米颗粒在溶液中的分散聚集机理。同时，以农药阿特拉津为目标污染物，在不同无机盐和富里酸的干扰下，考察了 nano-TiO2对阿特拉津的去除效果，并分析了干扰物质对 nano-TiO2光催化活性的作用机理。初步阐明了nano-TiO2在水相多介质中的环境行为，以及纳米颗粒对有机污染物去除的作用机理。
　　研究了在含不同阴离子（NO3-、SO42-、PO43-）的水相中 nano-TiO2颗粒分散聚集性能，考察不同阴离子浓度和价态对 nano-TiO2的聚集粒径、zeta电位和聚集动力学的影响。当水相中 PO43-浓度从0增加到50 mg/L时， nano-TiO2的zeta电位相应的从19.8 mV减少到-41.4 mV，而颗粒粒径则从613.2 nm减少到540.3 nm。而 SO42-或 NO3-的存在增大了 nano-TiO2颗粒的聚集尺寸。当 SO42-浓度从0增大到500 mg/L时，zeta电位则从19.8 mV下降到1.4 mV，颗粒粒径则相应地从613.2 nm增大到961.3 nm。NO3-的存在使得 nano-TiO2的zeta电位和粒径呈现与 SO42-相似的趋势。同时，在对 nano-TiO2悬浮液聚集动力学研究中发现， SO42-或 NO3-的存在加快了纳米颗粒的聚集速率，而 PO43-则减慢了纳米颗粒的聚集速率。
　　此外，考察了 nano-TiO2在不同阳离子（Na+、Ca2+、Mg2+）及富里酸中的胶体稳定性行为。当溶液中 NaCl浓度从0增加到100 mmol/L时， nano-TiO2悬浮体系的zeta电位从-8.67 mV减少到-1.42 mV，纳米颗粒的粒径也相应的从625.6 nm提高到1007.7 nm。CaCl2和 MgCl2的存在使得纳米颗粒呈现相似的趋势。研究表明提高三种阳离子的浓度减少了纳米二氧化钛zeta电位的绝对值，诱导了颗粒间的聚集，增加了纳米颗粒的水合粒径，从而降低了纳米颗粒在水相中的稳定性。三种阳离子对nano-TiO2聚集影响的强弱为：纳米颗粒在 MgCl2溶液中的粒径最大，其次是 CaCl2， NaCl溶液中的颗粒粒径最小。当溶液中存在阳离子时，在强酸性环境中（如 pH=3.0），纳米二氧化钛zeta电位的绝对值较大，由于颗粒间的排斥作用减少，使得颗粒粒径都相对较小；而当溶液 pH=9.0时，由于 Ca2+离子和 Mg2+离子形成了微沉淀，所以纳米颗粒的粒径相对较大。而当溶液中阳离子和富里酸共存时，在含 NaCl和 MgCl2溶液中，由于富里酸的存在增加了颗粒间的位阻效应，使得纳米颗粒粒径减少；而当溶液中有 CaCl2时，由于钙离子和富里酸形成特殊键桥，加速了颗粒的聚集，从而增大了纳米颗粒的水合粒径。
　　在含 CaCl2和富里酸的溶液中，探讨了 nano-TiO2对阿特拉津吸附和紫外光降解的效果，同时也考察了在该水质条件下的 nano-TiO2颗粒胶体稳定性行为。在溶液 pH=7.0时， nano-TiO2对阿特拉津的吸附效果随着CaCl2或富里酸浓度的增加而降低，其原因可能是由于钙离子压缩了nano-TiO2颗粒表面的静电双电层使得颗粒聚集以及富里酸与阿特拉津产生竞争吸附。在光降解过程中，增加 CaCl2或富里酸的浓度降低了nano-TiO2对阿特拉津的降解效果，其原因是由于干扰物质加速了nano-TiO2颗粒的聚集，减少了羟基自由基的产生量，而且富里酸的存在可以与羟基自由基发生反应。而当反应体系中存在10 mmol/L的 CaCl2或10 mg/L的富里酸时，可以加快 nano-TiO2颗粒的沉降作用，减少了nano-TiO2用于吸附污染物的表面积以及降低了纳米颗粒对光的吸收率，由此降低了 nano-TiO2对阿特拉津的光降解效率。因此，当反应体系存在CaCl2和富里酸时， nano-TiO2对阿特拉津的降解效果可以很好地用纳米颗粒的胶体稳定性行为机理解释。
　　在富里酸、三种电解质（NaNO3、Na2SO4、Na3PO4）以及不同 pH条件下，研究了溶液中 nano-TiO2颗粒的胶体稳定性行为以及光催化性能。在实验考察的 pH范围内，随着富里酸浓度的增大，nano-TiO2颗粒的zeta电位绝对值也随之增大，颗粒粒径则随之减少，由此体现出纳米颗粒具有较好的胶体稳定性。当在 nano-TiO2悬浮液中同时加入富里酸和电解质（浓度大于或等于0.01 mol/L）时， nano-TiO2颗粒的粒径要大于只有富里酸存在的溶液中。且三种电解质对纳米颗粒粒径影响的大小为：Na3PO4溶液中的纳米颗粒粒径最大，其次是 Na2SO4， NaNO3溶液中的纳米颗粒粒径最小。当悬浮液中存在富里酸或电解质时，提高溶液 pH值减少了nano-TiO2颗粒的粒径，从而增强了纳米颗粒在溶液中的稳定性。而在pH=7.0时，提高富里酸的浓度增强了 nano-TiO2颗粒的稳定性也增加了富里酸在颗粒表面的吸附量。但是，由于富里酸占据了大量的纳米颗粒表面的活性位点同时消耗了活性氧分子，所以降低了 nano-TiO2对阿特拉津的去除效率。而当在含富里酸溶液中加入电解质（0.01 mol/L）时， nano-TiO2对阿特拉津的吸附和光降解作用都进一步降低。三种电解质对nano-TiO2去除阿特拉津的抑制效果强弱顺序为：Na3PO4抑制作用最强，其次是 Na2SO4，而 NaNO3的抑制作用最弱。其结果与三种电解质影响nano-TiO2的胶体稳定性行为相似。
　　本论文提供了 nano-TiO2颗粒在不同水质条件下的分散聚集性能以及沉降动力学等基本信息，研究了不同水质参数对 nano-TiO2去除阿特拉津的影响效果及作用机理，初步揭示了 nano-TiO2胶体稳定性与反应活性之间的关系。研究结果为评价 nano-TiO2的生态风险及降解性能提供相应的科学依据。

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作者
何慧军;
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作者单位

湖南大学;

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授予单位湖南大学;
学科环境科学与工程
授予学位博士
导师姓名杨春平;
年度 2017
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原文格式 PDF
正文语种中文
中图分类农用化学物质、有毒化学物质污染及其防治;
关键词
纳米二氧化钛; 稳定性; 阿特拉津; 有机污染物; 去除机理;

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