氧化钼-季铵盐催化氧化环己烯合成1,2-环己二醇

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环己二醇是一种重要的化工原料，广泛用于制造聚酯、医药、农药等化工产品。本论文主要研究了以过氧化氢氧化环己烯合成1,2-环己二醇的催化反应，发展了一种简单、环保、高选择性的环己烯氧化制1,2-环己二醇的新型氧化钼-季铵盐（碱）催化剂。
　　本文首先研究了以氧化钼为主催化剂，以氯化季铵盐为相转移催化剂催化环己烯氧化的反应。重点考察了不同季铵盐相转移催化剂以及反应温度、催化剂用量、氯化钠用量、溶剂水用量等工艺条件对反应的影响。实验结果表明，氯化季铵盐具有较好的相转移催化效果，在75℃时，能得到最高的目标产物产率和选择性。按照1,2-环己二醇收率和选择性从高到低排序，对应的季铵盐相转移催化剂的顺序是:双十二烷基二甲基氯化铵>双十烷基二甲基氯化铵>双十八烷基二甲基氯化铵>十八烷基三甲基氯化铵>十六烷基三甲基氯化铵>十四烷基三甲基氯化铵>十二烷基三甲基氯化铵>八烷基三甲基氯化铵。在优化的反应条件下，即反应温度75℃，环己烯和30％过氧化氢摩尔比为2:1，三氧化钼和双十二烷基二甲基氯化铵的用量均为0.400 mmol，溶剂水用量为5.00 g，1,2-环己二醇的收率为33.82%，选择性为98.95%。在该反应过程中伴有少量的环己烯酮和环己烯醇等副产物生成。
　　然后，探讨了以氧化钼为主催化剂，以季铵碱为相转移催化剂催化环己烯氧化的反应。实验结果表明，反应温度70℃时，按照1,2-环己二醇收率从高到低排序，对应的季铵碱相转移催化剂的顺序是:双十八烷基二甲基氢氧化铵>双十烷基二甲基氢氧化铵>双十二烷基二甲基氢氧化铵>十四烷基三甲基氢氧化铵>十八烷基三甲基氢氧化铵>十二烷基三甲基氢氧化铵>十六烷基三甲基氢氧化铵>八烷基三甲基氢氧化铵。在优化的反应条件下，即反应温度70℃，环己烯和30%过氧化氢的摩尔比为2:1，氧化钼和双十八烷基二甲基氢氧化铵用量均为0.500 mmol，溶剂水用量为5.00 g时，1,2-环己二醇的收率为29.4%，其选择性为98.18%。

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作者
徐贝;
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作者单位

湖南大学;

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授予单位湖南大学;
学科化学工程
授予学位硕士
导师姓名李文生,郑卓群;
年度 2015
页码
总页数
原文格式 PDF
正文语种中文
中图分类催化剂;
关键词
环己二醇; 环己烯; 季铵盐; 氧化钼; 催化反应;

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