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电化学石英晶体阻抗及现场红外光谱在生物和聚合物体系中的应用研究

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第一章绪论

第二章电化学压电石英晶体阻抗系统研究牛血清白蛋白和纤维蛋白原在疏水性可控的十二烷基苯磺酸钠掺杂的聚吡咯表面的吸附

第三章石英晶体阻抗和电化学阻抗联用研究单宁与牛血清白蛋白的结合过程并估算其动力学参数

第四章EQCM和现场FTIR光谱电化学研究苯胺和(苯胺-邻氨基酚)的电化学聚合及聚合膜的性质

第五章压电红外光谱电化学研究邻联甲苯胺的电化学行为

结论

参考文献

附录：攻读学位期间发表的相关论文

致谢

附件：学位论文原创性声明与版权使用授权书

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摘要

压电石英晶体传感器可以动态检测电极表面低至纳克级或者单分子层的质量变化，能提供灵敏的非质量效应或压电阻抗效应，将压电石英晶体阻抗和电化学技术联用可以同时获得研究体系的多维在线信息。红外光谱电化学技术可以在分子水平上现场研究电化学过程，获得电化学氧化还原过程中物种变化的信息。 利用压电阻抗技术可以获得多维压电信息和红外光谱电化学能获得物质分子结构变化信息的特点，本学位论文建立压电-红外反射光谱-电化学三维联用技术，并运用压电石英晶体阻抗与电化学阻抗联用技术和该三维联用技术，研究蛋白质在新型聚合物和层层自组装膜修饰电极表面的吸附、生物小分子与蛋白质的作用、聚合物的形成机理以及有机物分子的氧化还原。本论文的主要工作如下： 1.综述了电化学压电石英晶体传感器和现场红外光谱的近期研究进展。 2.提出采用表面活性剂作为掺杂剂制备疏水性可控的导电聚合物修饰电极的方法，利用该方法制备疏水性可控的十二烷基苯磺酸钠(SDBS)掺杂的聚吡咯修饰电极。用压电石英晶体阻抗与电化学阻抗法联用技术监测两种蛋白质(牛血清白蛋白即BSA和纤维蛋白原)在所获得的修饰电极表面的吸附。研究表明：在分别含有0.6，1.2和2.0mmol/L的十二烷基苯磺酸钠的吡咯水溶液中恒电流聚合制备的三种聚合膜(PPY/DBS-I，PPY/DBS-II和PPY/DBS-III)修饰电极表面有不同的疏水性，其中PPY/DBS-II膜的疏水性最大。BSA在三种表面的吸附为单层吸附模式，且可以用Langmuir吸附模式来描述，而纤维蛋白原则为多层吸附模式。 3.联用压电石英晶体阻抗和电化学阻抗现场监测BSA在新制Au胶修饰电极上的吸附并研究丹宁酸(TA)与固定于电极表面的BSA的作用。同时获得了BSA吸附过程和TA与BSA结合过程的频率变化和等效电路参数信息。研究表明：TA与电极表面的BSA结合的摩尔比为10.3：1，结合常数Ka为3.1×104(mol/L)-1。 4.建立了现场压电-红外反射光谱-电化学三维联用新技术，并用于研究苯胺的聚合和苯胺-邻氨基酚的共聚过程以及0.2mol/LHCl04溶液中两种聚合膜的氧化还原性质。压电电化学研究表明邻氨基酚和苯胺的摩尔比对聚合反应速率影响较大，扫描速率和pH值影响共聚物电活性。现场压电红外光谱电化学结果表明共聚过程和共聚物的性质与聚苯胺不同，聚合机理也不同。共聚物并不是聚苯胺和聚邻氨基酚的混合物，而是两个单体通过-NH-头尾相连形成的新的聚合物。 5.利用现场压电红外光谱电化学技术研究邻联甲苯胺在金电极上的电化学行为。结果表明，电位对邻联甲苯胺的电化学行为影响很大。当电位范围在0-0.4V时扫描时，频率呈“v”字形响应，体系中只有电荷转移配合物的生成和溶解，无膜在电极上沉积。而当电位正扫至0.6V或者更高时，邻联甲苯胺氧化还原过程中伴随有电荷转移配合物的生成和溶解的同时，有聚合物在电极上沉积。压电红外光谱电化学结果也表明邻联甲苯胺在氧化还原的同时电极表面有电荷转移配合物生成；肝素钠大阴离子影响邻联甲苯胺氧化，在电荷转移配合物中掺杂。

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