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河流沉积物对Cd2+和Tl+的去除作用规律及机制

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第1章 绪 论

1.1 研究背景

1.2 Cd2+和Tl+的来源与危害

1.3 沉积物对重金属吸附的研究现状

1.4 本课题的提出和研究意义

1.5 本课题的研究内容

第2章 实验部分

2.1 实验材料、试剂与仪器

2.2 实验方法

第3章 沉积物对Cd2+和Tl+的单一吸附-解吸影响

3.1沉积物的理化性质

3.2沉积物对Cd2+和Tl+的单一吸附研究

3.3 重金属最大吸附量与沉积物各理化性质相关性分析

3.4沉积物对Cd2+和Tl+解吸研究

3.5 小结

第4章 沉积物主要化学组分对Cd2+和Tl+的吸附影响

4.1主要化学组分的去除效果研究

4.2去除有机质后沉积物对Cd2+和Tl+的吸附影响

4.3去除游离氧化铁后沉积物对Cd2+和Tl+的吸附影响

4.4去除无定型氧化铁后沉积物对Cd2+和Tl+的吸附影响

4.5主要化学组分对Cd2+和Tl+的吸附影响

4.6 小结

第5章 沉积物对Cd2+和Tl+的竞争吸附-解吸研究

5.1沉积物对Cd2+和Tl+的竞争吸附研究

5.2 贺江广西段各点沉积物对Cd2+和Tl+的竞争吸附研究

5.3沉积物对Cd2+和Tl+竞争解吸研究

5.4 贺江广西段各点沉积物对Cd2+和Tl+的竞争解吸研究

5.5 小结

第6章 沉积物对Cd2+和Tl+的吸附的机理研究

6.1 红外光谱分析

6.2 X-光电子能谱分析

6.3 小结

第7章 结论与建议

7.1 结论

7.2 主要创新点

7.3 建议

参考文献

作者攻读学位期间的科研成果

致谢

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摘要

本文以贺江污染事件应急处置后表层沉积物为吸附质,研究了不同粒径沉积物对 Cd2+和Tl+的单一和竞争吸附-解吸行为,探讨了有机质、游离氧化铁和无定型氧化铁对Cd2+和Tl+的吸附影响,并通过对吸附前后沉积物颗粒进行红外光谱(FT-IR)和X-光电子能谱(XPS)分析,探讨了吸附机理。
  结果表明,沉积物对Cd2+和Tl+具有一定的吸附能力。重金属吸附量随着初始浓度的增加而增加,却随着沉积物粒径的增大而减小,其递减顺序为L3(D中=6.43μm)>原沉积物(D中=16.83μm)>L1(D中=71.69μm)> L2(D中=36.70μm)。Langmuir和Freundlich等温吸附模型分别能较好的描述 Cd2+和Tl+的单一吸附过程。沉积物对 Cd2+的最大吸附量(Qm)明显大于Tl+,这主要跟重金属的自身性质有关。Cd2+和Tl+的Qm值与各粒径沉积物的比表面积和孔隙度显著性相关,与游离氧化铁和无定型氧化铁也较高的相关性,说明这些基本理化参数是影响Cd2+和Tl+吸附的主要因素。Tl+的解吸率高于Cd2+,这说明固定于沉积物中的Tl+较Cd2+更易于再释放进入水环境中,对环境造成更大的生态风险。
  去除有机质、游离氧化铁和无定型氧化铁后各粒径沉积物对Cd2+吸附量均有不同程度的减少,其减少量随各粒径沉积物中化学组分含量的不同而存在差别,另外,各组分减少量的百分比值的大小顺序为游离氧化铁>无定型氧化铁>有机质。去除有机质后Tl+的吸附减少量的百分比值大于无定型氧化铁,其减少量均小于Cd2+,去除游离氧化铁后各粒径沉积物对Tl+吸附量却增加,证明游离氧化铁对Tl+的吸附过程具有一定的抑制作用。
  当重金属共存时,各粒径沉积物对Cd2+和Tl+的吸附量较单一吸附均有不同程度的降低,其递减顺序为 L2(D中=36.70μm)>L1(D中=71.69μm)>原沉积物(D中=16.83μm)>L3(D中=6.43μm),与吸附能力顺序相反。在竞争解吸环境中,沉积物对Cd2+和Tl+的解吸率略高于单一环境,表明多种重金属共存环境中,固定于沉积物中的重金属更易于再释放进入水环境中。
  红外光谱分析表明沉积物中羟基与羧基均参与了Cd2+和Tl+的吸附,X-光电子能谱分析表明沉积物吸附Cd2+和Tl+后,金属价态不发生改变。

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