化学气相沉积法制备Ti/SBA-15及其催化氯丙烯环氧化

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环氧氯丙烷是一种重要的有机化工产品，用途广泛。目前环氧氯丙烷的工业生产方法主要是丙烯高温氯化法和醋酸丙烯酯法，但都存在工艺流程长，能耗大，污染大等问题。本文采用化学气相沉积法制备Ti/SBA-15催化剂，以叔丁基过氧化氢（TBHP）为氧源，催化氯丙烯直接环氧化制备环氧氯丙烷，探索了氯丙烯环氧化的新工艺。
　　本文首先以三嵌段共聚物P123为模板剂，正硅酸乙酯为硅源，采用水热合成法制备载体SBA-15，用N2物理吸附，UV-Vis，FT-IR，SEM等手段对样品进行表征，考察了硅模比，酸浓度，反应温度，晶化时间，晶化温度，煅烧温度对载体孔结构的影响。结果表明：改变SBA-15的制备条件，催化剂的比表面积在200-800m2/g，孔容积在0.5-1.1cc/g，孔径在3.8-18nm之间可调节，制备SBA-15适宜的条件为：硅模比60，盐酸浓度2mol/L，反应温度40°C，晶化温度100°C，晶化时间24h，煅烧温度550°C。
　　在合成载体SBA-15的基础上，采用化学气相沉积法（CVD）制备Ti/SBA-15，采用N2物理吸附，UV-Vis，FT-IR，ICP，XRD等手段对样品进行了表征，考察了钛源，溶剂，钛源浓度，载体，沉积时间和沉积温度对催化剂结构的影响，并进行了氯丙烯环氧化反应评价。结果表明：CVD法制备Ti/SBA-15合适的钛源为TiCl4；相对于甲苯和乙醇为溶剂，TiCl4的二氯甲烷溶液浓度为80％时，有利于Ti的负载，但效果不及采用气化的TiCl4直接进料；比表面积大的载体有利于提高钛含量，合适的沉积时间为1.5h，沉积温度为700°C，钛的负载量达到2.38%。在氯丙烯环氧化反应评价中，TBHP的转化率达到60.40%，环氧氯丙烷相对TBHP的选择性达到50.65%。
　　为进行对比研究，采用原位水热一步法制备了Ti/SBA-15，结果表明：CVD法比水热法制备的Ti/SBA-15能产生更多的活性Ti量，因而催化性能更好；在对催化剂的改性研究中，对载体SBA-15进行水热预处理，增加载体表面硅羟基的数量，可以使负载的Ti含量从1.40％提高到2.41％；采用六甲基二硅氮烷对Ti/SBA-15进行硅烷化改性，增强催化剂的疏水性能，能显著提高催化效果，在氯丙烯环氧化反应中，TBHP的转化率达到80.57%，环氧氯丙烷相对于TBHP的选择性提高到79.72%。

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作者
黄耀辉;
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作者单位

湘潭大学;

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授予单位湘潭大学;
学科化学工程与技术
授予学位硕士
导师姓名袁霞;
年度 2013
页码
总页数
原文格式 PDF
正文语种中文
中图分类复式催化剂的制备;
关键词
化学气相沉积法; 环氧氯丙烷; Ti/SBA-15催化剂; 制备工艺; 疏水性能;

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