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载铁活性炭同步去除水中四环素和铜的研究

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摘要

第一章 绪论

1.1 四环素和铜的复合污染

1.1.1 四环素污染

1.1.2 铜污染

1.1.3 四环素和铜的复合污染

1.2 水体中四环素和铜的去除方法

1.2.1 四环素的去除方法

1.2.2 铜的去除方法

1.2.3 四环素和铜共吸附去除的研究进展

1.3 载铁活性炭研究进展

1.3.1 活性炭与铁氢氧化物简介

1.3.2 载铁活性炭的制备方法

1.4 研究内容及意义

1.4.1 研究目的及意义

1.4.2 研究的创新点

1.4.3 研究的主要内容

1.4.4 技术路线

第二章 实验仪器、材料与研究方法

2.1 实验仪器与材料

2.1.1 实验仪器与设备

2.1.2 实验试剂

2.1.3 颗粒活性炭

2.2 检测方法

2.3 吸附模型

2.3.1 吸附量计算

2.3.2 吸附动力学模型

2.3.3 吸附等温线模型

2.3.4 吸附热力学模型

第三章 载铁活性炭的制备与表征

3.1 载铁活性炭的制备

3.2 活性炭表征

3.2.1 灰分测定

3.2.2 比表面积、子L径和孔容积测定

3.2.3 Boehm官能团含量滴定

3.2.4 零电荷点(pHPZC)测定

3.2.5 傅立叶红外光谱(FTIR)表征

3.3 小结

第四章 载铁活性炭吸附四环素和铜

4.1 实验方法

4.2 四环素的吸附

4.2.1 吸附动力学

4.2.2 吸附等温线

4.2.3 温度的影响

4.2.4 pH的影响

4.3 铜的吸附

4.3.1 吸附动力学

4.3.2 吸附等温线

4.3.3 温度的影响

4.3.4 pH的影响

4.4 载铁活性炭吸附四环素和铜机理讨论

4.4.1 傅立叶红外光谱(FTIR)表征

4.4.2 X射线能谱(XPS)表征

4.5 小结

第五章 载铁活性炭共吸附四环素和铜

5.1 实验方法

5.2 四环素对铜吸附的影响

5.2.1 吸附动力学

5.2.2 四环素浓度的影响

5.2.3 吸附等温线

5.2.4 温度的影响

5.2.5 pH的影响

5.3 铜对四环素吸附的影响

5.3.1 吸附动力学

5.3.2 铜浓度的影响

5.3.3 吸附等温线

5.3.4 温度的影响

5.3.5 pH的影响

5.4 四环素和铜共吸附机理的讨论

5.4.1 傅立叶红外光谱(FTIR)表征

5.4.2 X射线能谱(XPS)表征

5.4.3 四环素和铜的共吸附模型

5.5 小结

6.1 结论

6.2 展望

致谢

参考文献

作者简介

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摘要

在复合污染水体中,四环素和铜可通过配位作用形成新的络合物,从而改变四环素和铜的结构特征,加快铜在水环境中的迁移,更易诱发四环素抗性基因的产生。基于单一污染体系建立的吸附理论不能完全适用于复合污染体系。本文采用载铁活性炭研究四环素和铜的共吸附行为,探讨共吸附机制,旨在丰富和发展复合污染体系的吸附理论和技术,同时对控制水体四环素和铜复合污染具有一定潜在应用价值。
  本文采用水热法制备载铁活性炭,铁含量为15.3mg/g,负载的铁氢氧化物主要为FeOOH和FeOH。载铁改性后,活性炭比表面积减小34%,平均孔径增大11%,表面总酸性官能团增加6倍,零电荷点由7.5降低到6.3。
  在单一污染体系中,初始pH=4、温度为25℃条件时,相比未改性活性炭,载铁活性炭对四环素的最大吸附量由410mg/g提高到476mg/g,对铜的最大吸附量由10mg/g提高到104mg/g。在平衡pH=3-6范围内,温度为25℃时,两种吸附剂对四环素的平衡吸附量均在pH=3.3左右达到最大值(载铁活性炭为390mg/g,未改性活性炭为340mg/g);pH升高,载铁活性炭对铜的平衡吸附量提高。两种吸附剂对四环素的吸附过程均为放热过程;载铁活性炭对铜的吸附过程为吸热过程。
  在复合污染体系中,载铁活性炭对四环素的平衡吸附时间168h延长至240h,但最大吸附量提高到592mg/g;增加铜离子浓度,对四环素的吸附速率变慢,平衡吸附量有所提高,但铜离子浓度增大到一定程度后,平衡吸附量基本稳定;对四环素的平衡吸附量仍在pH=3.3左右达到最大值,吸附过程同样是放热反应,但相比单一体系,平衡吸附量受pH和温度的影响较小。载铁活性炭对复合体系铜的平衡吸附时间由24h延长至144h,但最大吸附量提高到139mg/g;增加四环素浓度,对铜的吸附速率变慢,平衡吸附量有所提高,但四环素浓度增大到一定程度后,平衡吸附量基本稳定;对铜的平衡吸附量仍随着pH升高而提高,吸附过程依然是吸热反应,但相比单一体系,平衡吸附量受pH和温度的影响较小。铜降低了未改性活性炭对四环素的平衡吸附量,而四环素提高了对铜的平衡吸附量。
  通过FTIR和XPS表征,验证了载铁活性炭对四环素和铜的氢键作用、π-π色散作用和配位作用,初步建立了复合体系中以四环素和铜的配位作用及两者与吸附剂间的桥联作用为核心的共吸附模型,推断了对四环素和铜共吸附过程吸附量提高的原因。

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