新型低维d-f异核三金属自旋体系的构筑与磁性研究

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设计具有有趣结构和有应用性物理性质的新型金属配合物一直是化学研究人员追求的目标之一。其中，分子磁体是该领域的重要分支，例如具有有趣磁性质且磁性与分子拓扑结构密切相关的单分子磁体(SMMs)和单链磁体(SCMs)。然而目前该领域还处于研究的初步阶段，可供研究参考的实验合成与测试表征都较少。这种深入研究工作与理论分析的缺乏，导致研究人员对配合物磁性与结构的相关性无法形成系统的认知。这也促使更多的研究人员开展磁与结构的相关性研究，以加深对磁构效关系的认识，并改善磁性能。我们对这一研究领域的兴趣点是异核三金属配合物，三种不同的金属元素被包含在一个分子单元中，这可以构筑出诸多具有新意的结构模式。对三种金属元素的调控可以分别控制每种金属离子的配位结构和空间分布，并进一步调整不同自旋载体之间的磁相互作用。此外，异三金属体系还结合了三种不同金属的性质，因此可以设计成具有不同性质的多功能材料。席夫碱配体具有多配位中心的构筑优势，因而成为异三金属配合物体系的重要构筑手段之一。该合成方法先将两种金属嵌入席夫碱配体中，然后基于电荷平衡效应插入第三种金属。这可构筑出不同种类的0D多核簇，1D链和2D网状结构。借助4f镧系金属离子的磁各向异性，它们中的一些表现出了单分子或单链磁体性质，这为将来设计多功能分子基磁体奠定了基础。综上所述，本文分别以乙二胺与3-甲氧基水杨醛（1:2）、1,3-二氨基-2-丙醇与3-甲氧基水杨醛（1:2）、乙二胺与3-甲氧基水杨醛（1:1）分别构筑了三种配体，对其嵌入Cu(OAc)2/Cu(ClO4)2和Ln(NO3)3·6H2O构成前驱体，然后与K3[M(CN)6]（M=CrIII、FeIII、CoIII）和[W(CN)8]3-进行自组装反应，最终我们成功合成了3个新3d-4f-5d 和11个新3d-3d'-4f配合物，并完成了相关表征：此处为公式省略我们分别对14种配合物进行了元素分析，红外光谱，X 射线单晶衍射以及低温磁性四种测试，以此来对这些配合物的结构和磁性质进行系统的研究。结构分析结果表明，配合物1-2，5-14为一维链状结构，而配合物3-4为零维三核金属簇结构。由于样品的热稳定性原因我们并未获得配合物8、9、11、14的磁性数据。通过对10个配合物的结构与磁性研究表明，配合物1-3、5-7、10的每个单元中有三种不同的自旋中心。低温下配合物1-2、5-7和10具有弱的反铁磁性，配合物3具有弱的铁磁性。配合物4、12-13每个单元中有两种不同的自旋中心，4、12-13表现反铁磁性，同时4、13具有慢磁弛豫过程，体现出一定的单分子磁体行为。综合10个配合物的结构和磁性的分析可得出，镧系金属的单离子效应与磁各向异性会对配合物的磁性产生较大影响，并且配合物分子的磁各向异性受d-f自旋中心间的磁交换作用影响较大。本文的实验工作和对配合物结构与磁性的分析将对该领域的发展起到积极作用。并以此促进配合物构效关系的研究进展。

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作者
吴康;
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作者单位

江苏大学;

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授予单位江苏大学;
学科化学
授予学位硕士
导师姓名周红波;
年度 2018
页码
总页数
原文格式 PDF
正文语种中文
中图分类工程材料学;果树园艺;
关键词
低维; 异核; 金属; 自旋体系; 构筑;

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