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磺胺类抗生素在猪粪厌氧消化过程中的降解特征及去除研究

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摘要

主要符号对照表

第一章绪论

1.1磺胺类抗生素的使用及其环境影响

1.1.1畜禽养殖场磺胺类抗生素使用

1.1.2磺胺类兽药抗生素残留及其环境影响

1.2养殖废水中磺胺类抗生素的去除途径及机理

1.2.1废水中磺胺类抗生素的去除途径

1.2.2养殖污水中磺胺类抗生素的消减

1.3研究目的与内容

1.3.1研究目的

1.3.2研究内容

第二章厌氧消化条件对磺胺类抗生素去除及在残留物中分配的影响

2.1材料与方法

2.1.1试验材料

2.1.2 CSTR试验设计

2.1.3分析方法

2.1.4数据分析

2.2结果与讨论

2.2.1产气特性

2.2.2发酵物料理化性质

2.2.3发酵液中SAs

2.2.4发酵沼渣中SAs

2.2.5厌氧发酵中SAs的去除

2.2.6 SAs在发酵残留物中的分布特征

2.3结论

第三章猪粪中温厌氧消化中磺胺类抗生素的降解机理研究

3.1材料与方法

3.1.1试验材料

3.1.2试验方法

3.1.3测定及分析方法

3.1.4数据分析

3.1.5吸附量与降解动力学方程

3.2结果与讨论

3.2.1产气特性

3.2.2发酵液理化性质

3.2.3 SDZ和SMZ的吸附和生物降解

3.3结论

第四章猪粪中温厌氧发酵残留物中磺胺类ARGs相对丰度及生物毒性特征

4.1材料与方法

4.1.1试验材料

4.1.2试验方法与装置

4.1.3样品预处理

4.1.4分析方法

4.2结果与讨论

4.2.1发酵残留物中磺胺类ARGs相对丰度特征

4.2.2沼液生物毒性特性

4.3结论

第五章自然贮存及水热生物炭对沼液中磺胺类抗生素的去除研究

5.1试验材料与方法

5.1.1沼液自然贮存试验

5.1.2水热生物炭吸附试验

5.2结果与讨论

5.2.1沼液自然贮存试验

5.2.2水热生物炭吸附试验

5.3结论

第六章结论与建议

6.1结论

6.2建议

参考文献

攻读硕士学位期间发表的学术论文

致谢

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摘要

针对磺胺类抗生素(SAs)在猪粪中温厌氧发酵中降解、吸附和分配特征不明晰等问题,本论文以磺胺嘧啶(SDZ)、磺胺二甲嘧啶(SMZ)和磺胺氯哒嗪(SCP)为研究对象,采用全混式厌氧反应器(CSTR)探究了猪粪与秸秆不同配比对三者去除和在沼液沼渣中分布特征的影响;开展序批式试验考察了三者在猪粪中温厌氧消化中的降解和吸附规律,以及厌氧发酵后磺胺类抗生素抗性基因(磺胺类ARGs)相对丰度和生物毒性的变化规律;初步探讨了沼液后处理过程(沼液自然贮存及水热生物炭处理)对SAs的去除效果。主要研究结果如下: (1)以猪粪和秸秆为主要原料的中温厌氧发酵对SDZ、SMZ和SCP均有良好的去处效果,较长的水力停留时间(HRT)、猪粪与秸秆的共发酵对SAs去除尤为显著。HRT为20d和15d时,SDZ和SMZ的去除率分别达到95.1%和90.0%。与SDZ和SMZ相比,SCP较难去除,在HRT为20d和15d时,去除率仅为90.3%和72.8%。 (2)20mg·L-1的SAs处理组较正常厌氧发酵约多7d延滞期,但不影响累计产气量和甲烷含量;SDZ和SMZ在发酵物料中的吸附是一个快速的过程,至吸附平衡,SDZ和SMZ的吸附量为24.05和27.58μg·g-1。SDZ和SMZ在厌氧消化中总去除率分别为41.8%和63.4%,其中生物降解是SAs去除的主要途径,对SAs的去除贡献率分别约为83.3%和85.5%。SDZ和SMZ降解规律符合一级动力学,其降解半衰期分别为32.91和17.83d。发酵液中SAs与SCOD存在共代谢作用,SCOD浓度是影响SAs生物降解的主要因素之一。 (3)经25d中温厌氧消化后,各处理组沼渣中磺胺类ARGs sul1和sul2相对丰度无显著性差异,表明20mg·L-1SAs对磺胺类ARGs选择压力不大。总体上,沼渣比沼液中sul1和sul2相对丰度高,这可能与沼渣中较高的厌氧细菌密度有关。添加SDZ和SMZ的T5和T6处理组发酵残留物中sul3基因的相对丰度显著低于无SAs添加的T7处理组的相对丰度,表明sul3选择机理与sul1和sul2有较大不同。T5和T6处理组厌氧消化后的沼液生物毒性远大于无抗生素添加的T7处理组,较高浓度(11.63mg·L-1)抗生素残留的T5中沼液生物毒性反而低于较低浓度(7.32mg·L-1)抗生素残留的T6,表明T5和T6中磺胺类抗生素及其中间代谢产物的不同可能是影响沼液生物毒性的关键因素。 (4)沼液在冬夏两季分别经90d自然贮存后,夏季沼液中SAs去除率(75%~95%)显著高于冬季中SAs去除率(45%~60%),不同季节沼渣中SAs浓度无显著变化;采用6种不同的水热生物炭对5μg·L-1和5mg·L-1的磺胺类抗生素养殖废水进行吸附处理,各水热生物炭中的吸附量分别为4.2~4.8μg·g-1和1.1~3.1mg·g-1。250-R水热生物炭对SAs去除效果最好,在5μg·L-1和5mg·L-1浓度下分别达到99.0%和65.1%。

著录项

  • 作者

    许彩云;

  • 作者单位

    南京农业大学;

  • 授予单位 南京农业大学;
  • 学科 环境科学与工程;环境工程
  • 授予学位 硕士
  • 导师姓名 周立祥;
  • 年度 2017
  • 页码
  • 总页数
  • 原文格式 PDF
  • 正文语种 中文
  • 中图分类 分析化学;
  • 关键词

    磺胺类抗生素; 猪粪; 厌氧消化过程;

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