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【6h】

有毒有机污染物在水/载O有机溶剂体系氧化降解行为与机制研究

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本研究以全氟萘烷作为载O3有机溶剂,构建新型水/全氟萘烷两相臭氧氧化体系和臭氧/水/全氟萘烷三相臭氧氧化体系。以低浓度有毒有机物(对氯硝基苯、2,4-二氯苯氧乙酸和硝基苯)为研究对象,考察了臭氧、对氯硝基苯、2,4-二氯苯氧乙酸在水/全氟萘烷两相体系中的分配行为,探索对氯硝基苯和2,4-二氯苯氧乙酸在水/全氟萘烷两相臭氧氧化体系中降解行为,考察了初始水质条件(pH、初始浓度、搅拌速度等)、反应时间、羟基自由基抑制剂(HCO3-、叔丁醇)、全氟萘烷重复利用等因素对目标有毒有机物在两相体系中臭氧氧化降解行为的影响;初步探索了硝基苯在新型臭氧/水/全氟萘烷三相臭氧氧化体系中的分配和氧化降解行为与机理。主要研究结果与结论如下:
　　 (1)臭氧在全氟萘烷中溶解度大约是水中的15倍,2h后臭氧在全氟萘烷中浓度是初始饱和浓度的58.07％;臭氧在全氟萘烷中有着比较好的稳定性,其一级反应动力学速率常数为0.0035min-1。在水/载O3全氟萘烷两相体系中,pH值对臭氧稳定性有显著影响,随着pH值的增加,臭氧在两相中的浓度也逐渐下降;水相中自由基抑制剂的存在,有利于提高臭氧在水/载O3全氟萘烷两相中的稳定性;
　　 (2)对于在水/载O3全氟萘烷两相体系中分配系数较高的化合物对氯硝基苯(KD=3.12),随着水/载O3全氟萘烷两相体系中水相pH值的增大,对氯硝基苯的去除效率也随之增加,并且在相同pH值下,对氯硝基苯在水/载O3全氟萘烷两相体系的去除效果大于常规臭氧/水两相体系;在酸性条件下,对氯硝基苯在水/载O3全氟萘烷两相体系中氧化降解主要发生在全氟萘烷中,通过直接臭氧氧化反应为主;两相体系降解对氯硝基苯消耗远小于常规臭氧/水两相体系,表明臭氧在全氟萘烷中较高的稳定性可提高臭氧的氧化效率以及更加节能;随着初始全氟萘烷载O3量与对氯硝基苯摩尔比的增加,对氯硝基苯总去除率明显增加;自由基抑制剂(碳酸氢钠,叔丁醇)的存在对两相体系降解对氯硝基苯的影响不显著,表明两相体系具有较好的氧化选择性;
　　 (3)对于在水/载O3全氟萘烷两相体系中分配系数较低的化合物2,4-二氯苯氧乙酸(KD=0.33),氧化反应主要通过臭氧从全氟萘烷迁移进入水相分解产生的羟基自由基来完成,反应主要发生在两相体系的液/液两相界面中,此时全氟萘烷只是作为臭氧的储存媒介;随着水相pH值、初始全氟萘烷载O3量与有机物摩尔比的增加,对2,4-二氯苯氧乙酸去除率明显增加;自由基抑制剂(碳酸氢钠,叔丁醇)的存在对两相体系中2,4-二氯苯氧乙酸的降解影响不显著;与常规臭氧/水两相体系相比,水/载O3全氟萘烷两相体系对2,4-二氯苯氧乙酸的氧化具有较强的矿化能力。
　　 (4)与常规臭氧/水和水/载O3,全氟萘烷两相体系相比,臭氧/水/载O3全氟萘烷三相体系对硝基苯有较好的氧化降解效果。随着臭氧/水/载O3全氟萘烷三相体系中水相pH值、臭氧流量以及硝基苯初始浓度的增加,硝基苯的总去除率明显增加。体系存在自由基抑制剂(叔丁醇)时,对三相体系降解效果没有显著影响。

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