北京市东北部典型区域PM2.5中重金属消解方法及污染特征研究

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重金属可被大气颗粒物吸附，随颗粒物的扩散而转移，并可随细小颗粒物长期存在于空气中，由于重金属具有毒性，部分重金属具有致畸、致癌和致突变性，故其长期存在可能对环境及人群健康构成极大的潜在威胁。本研究以北京市东北部城区的细颗粒物为研究对象，于2012年9月～2013年7月自中国环境监测总站采集PM2.5样品，采用微波消解，电感耦合等离子体质谱法(ICP-MS)测定其中14种重金属元素Cr、Mn、Co、Ni、Cu、As、Rb、Ag、 Cd、Pb、Al、Ca、Fe和Zn的浓度，分析PM2.5中重金属元素的污染特征。测定前，通过对不同消解体系对聚四氟乙烯滤膜(PTFE)采集的PM2.5样品的消解效果进行分析，确定最优消解体系。主要结论如下:
　　(1)在处理采用聚四氟乙烯滤膜(PTFE)采集的PM2.5样品，测定其重金属含量时，HNO3放置过夜+H2O2微波消解体系，具有空白值低、测定稳定性强、操作简便、绿色环保、对人体健康危害小等优点，能够满足大批量PM2.5样品中重金属总量的快速、高效、准确分析，优于HNO3+H2O2、王水以及王水+氢氟酸三种微波消解体系。
　　(2)北京市东北部城区PM2.5中Fe、Zn、Pb、Al、Ca的平均浓度较高，介于0.3187～1.2242μg/m3，占总测定元素浓度的94.28％， Fe、Al、Ca三种元素为地壳中的常量元素，而Zn和Pb的浓度也明显偏高，原因可能与人类活动有关;其次浓度相对较高的元素为Mn、Cu、As，平均浓度介于0.0245～0.0799μg/m3，占总测定元素浓度的4.18％; Rb、Ag、 Cd、Co、Ni、Cr的平均浓度相对较低，介于0.0008～0.0258μg/m3，占总测定元素浓度的1.54％。
　　同北京市2006年11月的数据（表4-1）相比，除Cu和As浓度有小幅下降外（下降幅度分别为0.13％和12.18％），其余各金属元素浓度均有不同程度升高，其中以Pb和Zn的增幅最大，分别为154.2％和129.9％。原因可能与近年来北京市机动车的保有量大幅增加有关。
　　(3)北京市东北部城区PM2.5中各重金属元素浓度的季节变化规律基本可分成两类，其中Fe、Al、Ca表现为秋季＞春季＞冬季＞夏季;Zn、Pb、Cu、Mn、Rb、Cd、Ni表现为秋季＞冬季＞春季＞夏季;As春、秋、冬变化不大;Co浓度水平较低，且四季变化不大。
　　(4)与非灰霾天相比，灰霾天PM2.5中Cr、Ni、Rb、Pb、Fe、Zn的浓度显著偏高，Mn的浓度极显著偏高。灰霾天毒性较强的Pb、As、Cr、Cd占元素总质量浓度的比例为17.1％远高于非灰霾天的7.9％。北京市东北部城区PM2.5中Pb的EF值最大，灰霾和非灰霾天分别为2379404.0和998659.2，其次依次为Ag、Cd、As、Zn、Cu，均远大于10。除Ag外，其余各元素的富集程度均高于非灰霾天气，以Pb最高，为非灰霾天的2.38倍，Cu最低，为1.07倍，灰霾天更易导致污染元素的富集。
　　(5)灰霾天PM2.5中重金属元素对人体的健康风险普遍高于非灰霾天。PM2.5中Mn、Cu、Ag、Pb、Zn对儿童的HQ均高于成人;灰霾天成人和儿童的HQ均分别高于非灰霾天;灰霾天对成人和儿童的HI均大于1，特别是对儿童的HI高达4.466，具有较高的非致癌健康风险。Mn元素的HQ最高，存在较大的非致癌健康风险。大气PM2.5中非致癌金属元素控制的关键为Mn。
　　PM2.5中Cr、Co、Ni、As、Cd对儿童的ILCR均高于成人;灰霾天成人和儿童的ILCR均分别高于非灰霾天;灰霾天Cr对成人及儿童，以及As对成人的ILCR均大于10-5，存在潜在致癌风险，Cd对儿童的ILCR也接近10-5，具有一定的潜在致癌风险，As对儿童的ILCR大于10-4，存在致癌风险;灰霾天儿童和成人的T（Risk）均大于10-4，致癌风险性较高。必须加强对灰霾天气及大气PM2.5中重金属，特别是Cr、As、Cd有关污染源的管理和控制。

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作者
郭晓爽;
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作者单位

江西农业大学;

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授予单位江西农业大学;
学科环境科学
授予学位硕士
导师姓名赖发英;
年度 2014
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原文格式 PDF
正文语种中文
中图分类大气污染及其防治;
关键词
重金属污染; 消解体系; 聚四氟乙烯滤膜; 污染特征;

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