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铂镍合金纳米颗粒-碳纳米管复合材料的制备及应用于催化甲醇氧化

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第1章 绪论

1.1 引言

1.2 金属纳米颗粒概述

1.3 金属纳米颗粒-碳纳米管复合材料的研究现状

1.4 直接甲醇燃料电池概述

1.5 本论文的研究意义和主要工作

参考文献

第2章 实验设备与表征手段

2.1 材料合成设备

2.2 材料表征设备

2.3 小结

参考文献

3.1 引言

3.2 离子液体概述

3.3 溅射法制备金属纳米颗粒

3.4 溅射法制备铂镍合金纳米颗粒-碳纳米管复合材料

3.5 小结

参考文献

第4章 铂镍合金纳米颗粒-碳纳米管复合材料的表征

4.1 引言

4.2 铂镍合金纳米颗粒-碳纳米管复合材料的组分表征

4.3 铂镍合金纳米颗粒-碳纳米管复合材料的形貌表征

4.4 铂镍合金纳米颗粒-碳纳米管复合材料的X射线衍射表征

4.5 铂镍合金纳米颗粒-碳纳米管复合材料的X射线光电子能谱及近边吸收谱表征

4.6 小结

参考文献

第5章 铂镍合金纳米颗粒-碳纳米管复合材料应用于催化甲醇氧化

5.1 引言

5.2 实验准备

5.3 铂镍合金纳米颗粒-碳纳米管复合材料表面活性面积的测定

5.4 铂镍合金纳米颗粒-碳纳米管复合材料甲醇氧化反应的催化活性

5.5 小结

参考文献

第6章 镍纳米颗粒-碳纳米管复合材料应用于催化甲醇氧化

6.1 前言

6.2 镍纳米颗粒-碳纳米管复合材料的制备与表征

6.3 镍纳米颗粒-碳纳米管复合材料对甲醇氧化反应的催化活性

6.4 小结

参考文献

第7章 全文总结

攻读硕士学位期间本人发表的论文

致谢

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摘要

为了满足日益增长的能源需求以及解决燃烧化石燃料带来的环境问题,开发可持续、可再生的绿色能源成为能源研究的重要课题。直接甲醇燃料电池(DMFC)由于具有高效的能源转化率、低碳排放、燃料便于储运等优点,在车辆和便携式设备的应用中具有良好的发展前景。但甲醇电化学氧化的动力学性能较差影响电池效率,所以开发高性能的阳极催化剂来改善电池效率成为研究热点。金属铂(Pt)催化剂因其高效的甲醇氧化催化性能成为DMFC中使用最普遍的阳极催化剂。但Pt价格昂贵,而且容易被一氧化碳(CO)吸附,形成中毒效应,长时间催化反应后,Pt会迁移团聚,导致对甲醇电化学氧化催化效率的降低。本文通过添加第二组分金属镍(Ni)来提高Pt催化剂对于甲醇电化学氧化的催化活性,并通过改变Pt与Ni的组分比例,来探究不同金属之间电子转移对于催化活性的影响。
  本研究主要内容包括:⑴运用离子液体辅助溅射沉积法制备碳纳米管负载金属纳米颗粒复合材料催化剂。利用此方法制备复合材料,不仅避免了表面活性剂、聚合物等稳定剂的引入,而且还无需对碳纳米管进行表面处理或修饰。同时可以灵活更换不同种类的金属靶材的来制备多种多样的纳米复合材料。⑵利用透射电子显微镜(TEM)、高分辨透射电镜(HRTEM)、X-射线粉末衍射仪(XRD)、X-射线光电子能谱(XPS)、X-射线吸收近边结构分析(XANES)等测试手段对所制备的复合材料进行一系列的表征,获取其形貌结构、元素化学价态、电子结构等信息。为研究其催化性能提供重要的依据。⑶研究了所制备的复合材料对甲醇电化学氧化的催化活性以及长时间催化的稳定性。发现第二组分Ni的引入对Pt催化活性和稳定性的提升起到了重要作用。在所制备的样品中,发现铂镍合金纳米颗粒-碳纳米管复合材料的催化性能较好,其中当原子摩尔比为Pt:Ni=1:1时,即PtNi(1:1)对甲醇电化学氧化的催化效果最好。⑷验证了咪唑类离子液体与Pt之间的强作用力,以及研究了这一点对催化剂性能的影响。此外,还制备了非铂催化剂----单金属镍纳米颗粒-碳纳米管复合材料,探究了其对甲醇电化学氧化的催化活性。

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