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活性氧协同水力空化高级氧化饮用水处理机制与应用研究

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摘要

第1章绪论

1.1饮用水水源与安全

1.1.1饮用水水源

1.1.2饮用水水源污染现状

1.1.3船舶饮用水来源与卫生状况

1.2饮用水源水质净化技术研究现状

1.2.1饮用水常规处理工艺进展

1.2.2船舶饮用水安全保障技术

1.3高级氧化技术在饮用水处理领域的应用

1.3.1高级氧化技术原理

1.3.2羟基自由基的产生方法及表征

1.3.3高级氧化饮用水处理技术研究现状

1.4基于水力空化的高级氧化水处理技术

1.5主要研究内容与技术路线

第2章大气压DBD强电场放电高效制备活性氧技术

2.1大气压强电场放电模式

2.2氧等离子体化学反应过程

2.3大气压非平衡等离子体活性氧发生器

2.4影响活性氧生成效能的因素

2.4.1放电功率对活性氧生成效能的影响

2.4.2冷却水温度对活性氧生成浓度的影响

2.5氧化铝电介质特性及反应器优化

2.6本章小结

第3章活性氧协同水力空化气液传质速率研究

3.1引言

3.2水力空化气液传质

3.3实验装置与方法

3.3.1实验装置

3.3.2实验方法

3.4水力空化气液传质速率的影响因素

3.4.1活性氧浓度对传质速率的影响

3.4.2水体pH值对传质速率的影响

3.4.3水体温度对传质速率的影响

3.4.4压力差Pin-out对传质速率的影响

3.4.5气液注入体积比VG/VL对传质速率的影响

3.5本章小结

第4章活性氧协同水力空化高级氧化技术·OH生成机制

4.1引言

4.2实验装置与试剂

4.2.1实验装置

4.2.2实验试剂及溶液配制

4.3关键活性粒子检测方法

4.3.1羟基自由基检测方法

4.3.2过氧化氢检测方法

4.3.3超氧阴离子自由基检测方法

4.4活性氧协同水力空化生成·OH路径

4.4.1活性氧O2+生成·OH路径

4.4.2引发剂HO2和OH-引发O3生成·OH路径

4.4.3水力空化生成·OH路径

4.5·OH生成浓度影响因素

4.5.1活性氧浓度对·OH稳态浓度的影响

4.5.2 pH值对·OH稳态浓度的影响

4.5.3水力空化对·OH浓度的影响

4.6本章小结

第5章活性氧协同水力空化高级氧化技术强化·OH生成研究

5.1引言

5.2.1检测方法

5.2.2检测方法优化

5.3不同实验条件下·OH的生成

5.3.2不同水体pH值下·OH的生成

5.3.3不同水体温度下·OH的生成

5.3.4不同压力差Pin-out下·OH的生成

5.3.5不同气液注入体积比下·OH的生成

5.4本章小结

第6章活性氧协同水力空化高级氧化饮用水处理试验效果分析

6.1引言

6.2饮用水处理小试实验效果分析

6.2.1 1t/h饮用水处理实验效果分析

6.2.2 10t/h饮用水处理实验效果分析

6.3饮用水处理中试试验效果分析

6.4高藻饮用水处理生产性试验效果分析

6.4.1生产性试验基地及试验系统

6.4.2 500 t/h高藻饮用水处理试验效果分析

6.5本章小结

结论与展望

结论

展望

参考文献

攻读学位期间公开发表论文

致谢

作者简介

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摘要

近年来,受环境变化和人类活动干扰,我国部分地区饮用水源水华引发藻类爆发、死亡释放藻毒素及突发污染等状况频繁发生。由水源污染、储水时间过久等造成的船舶饮用水细菌、藻类滋生等污染等问题也日益凸显。
  目前,船舶生活饮用水及城镇生活饮用水处理技术主要采用氯消毒,但氯消毒易产生卤代烷烃等消毒副产物,造成饮用水的二次污染,对人的生命构成极大威胁。因此,亟需开发一种能够有效应对饮用水源藻类爆发等突发污染及能够应用于船舶饮用水处理和的成套工艺技术与设备,从而保障和提高城镇生活饮用水水源水质和船舶生活饮用水水质。
  高级氧化饮用水处理技术具有适用范围广、反应速率快、氧化能力强、无污染或少污染的优点。但大多高级氧化技术仍处于实验室研究阶段,存在·OH产量小、浓度低、难以实现规模化应用,以及因需投加H2O2等催化剂而造成的成本高、易爆炸等问题。
  鉴于此,本文采用活性氧与水力空化协同的高级氧化技术,针对船舶生活饮用水及城镇生活饮用水安全保障的国家重大需求,开展了活性氧协同水力空化高级氧化饮用水处理机制与应用研究。利用大气压介质阻挡(Dielectric barrier discharge,DBD)强电场放电制备高浓度活性氧,活性氧通过水力空化作用传质于水中,从而高效产生活性氧自由基溶液,探索关键活性氧自由基·OH的生成机制,开展饮用水源水处理实验室小试实验、中试试验及饮用水厂高藻饮用水处理生产性试验,建立了一种活性氧协同水力空化高级氧化饮用水处理技术模式。
  研究表明,活性氧协同水力空化高级氧化饮用水处理技术是一种高效、快速的新型饮用水处理技术模式。该技术模式依靠高浓度活性氧与水力空化的协同作用,强化水处理通道内的化学反应环境,活性氧与水最高传质系数达到了10.73s-1,促进了高浓度·OH的产生,制备的·OH稳态浓度高达6.52×10-10mol/L,进而实现对水中藻类、细菌、有机物和部分无机物的无选择性、高效、快速的杀灭或降解。经该技术处理后的饮用水水质相关指标达到了国家《生活饮用水卫生标准》(GB5749-2006)限值要求,无消毒副产物生成。
  基于活性氧协同水力空化的高级氧化饮用水处理技术是一种安全、高效的船舶生活饮用水处理和城镇生活饮用水处理技术。其优势在于·OH生成浓度高、富含·OH的活性氧自由基溶液产量大,能够在短时间内安全有效的完成饮用水消毒灭菌及高藻处理,无消毒副产物生成。该技术突破了现有船舶饮用水消毒剂有限且易产生消毒副产物的限制,提高了饮用水厂对水源突发污染的快速应对能力,为船舶生活饮用水处理及城镇生活饮用水处理提供了一种新型技术工艺。

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