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【6h】

冷等离子体处理对Au/TiO2的表面性质及可见光催化活性的影响

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1 绪论

1.1 TiO2光催化剂

1.1.1 TiO2的性质和应用

1.1.2 TiO2的改性处理

1.2 等离子体概述

1.3 冷等离子体的应用

1.3.1 冷等离子体在材料处理方面的应用

1.3.2 冷等离子体在催化剂改性方面的应用

1.4 论文选题依据以及研究意义

2 实验部分

2.1 实验药品及仪器

2.2 光催化剂的制备和处理

2.3 光催化评价及表征

2.4 原位漫反射红外光谱对表面反应的研究

2.5 放电特性与发射光谱诊断方法

2.5.1 放电特性

2.5.2 发射光谱诊断

3 介质阻挡放电放电特性及发射光谱诊断

3.1 介质阻挡放电特性

3.1.1 放电电压和放电电流的测量

3.1.2 放电功率的测量

3.2 发射光谱诊断

3.2.1 氩气电子激发温度的计算

3.2.2 氮气放电的转动温度和振动温度

3.3 小结

4 等离子体处理对Au/P25的光催化活性以及表面性质的影响

4.1 等离子体处理对Au/P25光催化活性的影响

4.2 等离子体处理对Au/P25表面性质的影响

4.3 等离子体处理对Au/P25甲醛吸附和光催化过程表面反应过程的影响

4.3.1 吸附过程不同催化剂表面物种形成

4.3.2 光催化过程不同催化剂表面物种反应过程

4.4 小结

结论

参 考 文 献

攻读硕士学位期间发表学术论文情况

致谢

大连理工大学学位论文版权使用授权书

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摘要

二氧化钛是一种典型的半导体光催化剂,较大的禁带宽度使其只能吸收利用紫外光。二氧化钛负载纳米金可以拓展其对可见光的吸收,然而实际应用的一个关键问题是需要提高其可见光催化活性。本文使用P25型二氧化钛为载体制备了Au/P25催化剂,分别使用氧气、氢气、氮气、氩气的介质阻挡放电进行处理,考察等离子体处理对可见光催化氧化甲醛活性和表面性质的影响,并通过原位红外漫反射光谱研究了表面反应过程。 使用连续型光催化氧化反应器,对比了不同气氛等离子体处理样品及未活化Au/P25和传统焙烧处理Au/P25的可见光催化氧化甲醛的活性。实验结果表明,氧等离子体、氢等离子体、氮等离子处理后Au/P25光催化活性有所提高,且氧等离子体处理Au/P25样品的光催化活性高于焙烧处理Au/P25样品。 通过X射线光电子能谱(XPS)、紫外可见漫反射光谱(UV-vis DRS)、荧光光谱(PL spectroscopy)对各Au/P25样品进行了表征。XPS测试结果显示氧等离子处理后,Au/P25表面氧含量明显增多,约为30%,Au0的含量降低至72%,而氢等离子体处理和焙烧处理均可将Au/P25表面的Au+全部还原为Au0。UV-vis DRS谱图中氢等离子体处理和焙烧处理的Au/P25在575nm处有明显的局域表面等离子共振效应(LSPR),且其PL峰较低,样品具有较低的光生电子空穴复合几率;而经过氧等离子处理的Au/P25的LSPR效应较弱,但经30min光催化反应后,其LSPR效应显著增强,这表明在光催化过程中,部分Au+被还原为Au0。 通过原位红外漫反射光谱(DRIFTs)对各Au/P25样品的表面物种以及等离子体处理对Au/P25光催化氧化甲醛的影响机制做了进一步研究。DRIFTs结果表明,等离子体处理可提高甲醛在Au/P25催化剂上的吸附容量,并且提高吸附甲醛向甲酸盐、碳酸盐转化的速率。Au/P25经过氧等离子体处理后催化剂表面有大量的表面氧,促进了热电子在催化剂表面的转移,因此提高了甲酸盐向碳酸盐转化以及碳酸盐分解的速度,从而提高了甲醛的光催化氧化速率。

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