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基于非晶态氧化钨电子传输层的钙钛矿电池光电性能研究

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1 绪论

1．1 钙钛矿电池(PSCs)

1．1．1 PSCs的工作原理与发展过程

1．1．2 PSCs各功能层的研究进展

1．1．3 太阳能电池的性能表征

1．2 低温电子传输层(ETLs)的研究进展

1．2．1 结晶态低温ETLs的研究进展

1．2．2 非晶态低温ETLs的研究进展

1．3 本文的选题依据与研究内容及意义

2 实验部分

2．1 材料、试剂与仪器

2．2 ETLs的制备

2．3 薄膜材料表征

2．4 PSCs的组装

2．5 性能评价与机理测试

3 低温溶液法制备非晶态WOx及其在钙钛矿电池中的应用

3．1 引言

3．2 基于WOx的ETLs的性质及其在PSCs中的光电性能

3．2．1 基于WOx的ETLs的性质表征

3．2．2 基于WOx的PSCs的光电性能

3．2．3 ETLs影响PSCs光电性能的因素

3．2．4 基于WOx的PSCs的工作机理研究

3．3 本章小结

4 非晶态ETLs的化学修饰、低温制备及器件光电性能研究

4．1 引言

4．2 TiOx-WOx复合ETLs的性质表征

4．2．1 TiOx-WOx复合ETLs的形貌和组成表征

4．2．2 TiOx-WOx复合ETLs的光学和电学性质

4．3 基于TiOx-WOx复合ETLs的PSCs光电性能和机理研究

4．3．1 基于TiOx-WOx复合ETLs的PSCs光电性能

4．3．2 基于TiOx-WOx复合ETLs的PSCs机理研究

4．4 复合ETLs制备温度对PSCs光电性能影响

4．5 本章小结

5 基于NbOx-WOx柔性钙钛矿电池的制备及光电性能研究

5．1 引言

5．2 NbOx-WOx复合ETLs的性质表征

5．3 基于NbOx-WOx复合ETLs柔性PSCs的光电性能和工作机理研究

5．3．1 基于NbOx-WOx复合ETLs柔性PSCs的光电性能研究

5．3．2 基于NbOx-WOx复合ETLs柔性PSCs的工作机理研究

5．4 基于NbOx-WOx复合ETLs柔性PSCs的回滞现象研究

5．5 本章小结

6 结论与展望

6．1 结论

6．2 创新点

6．3 展望

参考文献

攻读博士学位期间科研项目及科研成果

致谢

作者简介

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摘要

钙钛矿太阳能电池(简称PSCs)具有原材料资源丰富和制备工艺简单等优势，其能量转换效率已经达到22.1％，引领了第三代薄膜太阳能电池的发展。柔性PSCs具有质量轻、可折叠、便携等优点，设计构筑柔性PSCs具有重要意义。常见柔性导电基底(例如ITO/PEN)的最高承受温度约为150℃，因此构筑柔性PSCs必须实现其各个功能层的低温制备（150℃以下）。在PSCs中，仅有电子传输层(简称ETLs)需要高温（450℃以上）制备，因此低温制备ETLs是构筑柔性PSCs需要解决的瓶颈问题。目前低温制备ETLs广泛使用无机结晶态n型半导体材料，但由于结晶热力学限制，该类材料通常需要溶剂热合成过程，制备周期长且步骤繁琐。而非晶态半导体材料的制备在理论上可以摆脱结晶热力学限制，更容易实现低温制备，但在PSCs领域人们对非晶态ETLs的研究还十分欠缺。众所周知WOx是一种性质稳定的半导体材料，其具有合适的能带结构和较高的电子迁移率，具有重要研究价值。在PSCs领域，有关非晶态WOx的研究较为欠缺。本论文研究思路为:采用低温溶液法实现非晶态WOx-ETLs可控制备，研究WOx-ETLs在PSCs中的光电性能，发展非晶态WOx-ETLs性能调控方法并阐明调控机制。具体研究内容如下:
　　1.以WCl6为前驱体，采用溶液法在150℃制备非晶态WOx薄膜，并对其结构和光电性质进行表征。将非晶态WOx薄膜与传统结晶态TiO2薄膜进行对比，结果表明:非晶态WOx薄膜的电子提取和传输能力均优于结晶态TiO2薄膜。将非晶态WOx作为ETLs构筑平面异质结PSCs，发现其短路电流密度高于基于TiO2的PSCs，但开路电压和填充因子较低，基于WOx与TiO2的PSCs能量转换效率相当。交流阻抗测试表明，非晶态材料内部缺陷导致PSCs内部产生严重的电荷复合，从而造成能量损失。该研究初步证实非晶态WOx作为电子传输材料的可信性，并明确了提升电池性能的关键所在。
　　2.提升基于WOx的PSCs光电性能的关键在于减少非晶态WOx内部缺陷并调控其能带结构，使之与钙钛矿更加匹配。为此，本文以溶液法为基础，发展了以金属氧化物(TiOx)化学修饰为特色的性能调控方法。采用少量TiOx修饰非晶态WOx得到TiOx-WOx复合ETLs，并对其光电性质进行表征。结果表明:TiOx修饰对ETLs透光性和电荷提取能力并无负面影响，同时TiOx修饰可以显著提高ETLs费米能级，从而有效解决了WOx与钙钛矿之间的能级失配问题。并且，该化学修饰方法还有助于减少ETLs内部缺陷态，进而有效抑制电荷复合并提高电池开路电压和填充因子，减少器件内部能量损失。对该复合型ETLs中两种金属元素的相对含量进行优化，结果表明，当Ti/W摩尔比为20％时，器件性能最佳。将150℃制备的复合ETLs构筑成平面异质PSCs，其能量转换效率达到了14.47％，与未修饰的WOx-ETLs相比，效率提升了41.4％。此外，对非晶WOx进行TiOx修饰还可以将ETLs制备温度降低至室温，率先实现了溶液法室温制备无机ETLs的目标，器件也获得了较为理想的能量转换效率。
　　3.采用WCl6为前驱体制备WOx过程中生成的HCl会腐蚀柔性导电基底上的导电层。因此，通过改变前驱物种类，成功在ITO/PEN柔性基底上制备非晶态WOx-ETLs，并采用NbOx修饰的方法调控其光电物理性质。研究结果表明:NbOx修饰可以增加WOx薄膜的导电性、透光率和载流子浓度，同时减小界面耗尽层厚度和薄膜表面陷阱态密度。当Nb/W摩尔比为17％时，基于120℃制备的NbOx-WOx复合ETLs构筑的平面异质结柔性PSCs能量转换效率达到了15.65％，而当在室温下制备ETLs时，相应柔性PSCs的能量转换效率达到了13.14％。此外，本文提出了一个关于PSCs电流-电压（J-V）曲线回滞现象的新观点，即在电池器件内部存在一个横穿ETLs的电容，该电容大小与ETLs厚度、介电常数等物理性质密切相关，并且该电容对曲线回滞现象具有明显影响，合理地解释了ETLs厚度与曲线回滞现象之间的关系。

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