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【6h】

交流弧放电等离子体法氨分解制氢的研究

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摘要

发展氢能技术是保护环境的一条重要途径，氨分解反应是近年来受到重视的原位供氢方案。本论文围绕等离子体法氨分解制氢的能效问题，重点研究了交流弧放电等离子体和反应器电极催化的作用。得到了以下结果和结论:
　　1、不同结构的放电反应器在氨分解制氢中表现出不同的反应性能。交流弧放电反应器的氨分解效果要明显优于介质阻挡放电反应器。在输入功率为80 W时，板-板式介质阻挡放电反应器的氨气转化率为15％。相比之下，板-板式交流弧放电反应器（介质开孔）在输入功率为30 W时，就能达到近50％的氨气转化率。
　　2、发射光谱原位诊断结果表明，交流弧放电具有很高的电子密度，等离子体区中的关键活性物种是NH。相比之下，介质阻挡放电的电子密度低，等离子体区中的主要活性物种是电子激发态的NH3*物种。二者具有不同的气相氨分解活化途径。这些差别可能是交流弧放电等离子体气相氨分解反应的转化率明显高于介质阻挡放电等离子体的原因。
　　3、在交流弧放电反应器中，管-管式结构反应器表现出最好的氨分解效果。在相同输入功率下，管-管式交流弧放电反应器稳态氨分解活性由高到低的次序为:镍电极＞不锈钢电极＞铜电极。不锈钢电极和镍电极反应器在放电初始阶段都有明显的氨分解活性诱导期，而铜电极则没有。通过XRD表征和在线质谱分析发现，活性诱导期的实质是不锈钢电极和镍电极表面的金属氮化过程。以铜电极为参考研究发现，不锈钢电极和镍电极的表面催化作用对交流弧放电反应器的稳态氨气转化率的贡献约为50％，与等离子体气相氨分解反应的贡献大体相当。
　　4、反应器结构参数、放电条件和等离子体热的利用等对氨分解制氢能效有显著影响。减小电极直径和电极间距、降低放电频率和对反应器进行保温都可以提高氨分解制氢能量效率。在反应器直径8mm、电极直径3mm、电极间距4mm、放电频率5 kHz并对反应器进行保温的情况下，氨气完全转化时的制氢能量效率可达12.5 mol/kW·h，远高于本实验前期在介质阻挡放电反应器中通过等离子体催化得到的结果(6.1mol/kW·h(2 g FeO))。
　　5、将多相催化剂引入到交流弧放电反应器高压电极的高温区域和对交流弧放电反应器进行负压操作均可显著提高制氢能效。在氨气流量40-150mL/min时，采用0.07-0.04MPa的反应压力并添加0.2克10％ Fe/fumed SiO2催化剂于高压电极的高温区域，将负压操作和多相催化剂与电极催化相结合，可使氨气完全转化时的制氢能效提高一倍。

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