(H2O)3-Al30-NDS与P-Al13-I的晶体结构及AlCl3·6H2O-H2O-Al(OH)3体系75℃相图

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铝的溶液化学,尤其是铝盐水解形态的结构化学对许多重要学科领域都至关重要,比如地球化学、生物化学和环境化学等等.尽可能多地合成各种各样的聚铝化合物并解析其晶体结构是研究铝盐水解聚合机理和聚铝形态转化规律最直接有效的手段.但铝盐水解过程极其复杂,目前已知确切结构的聚铝形态仅有20余种.为获得更多聚铝形态的结构信息,本课题组形成了一套用相图控制单相析晶与添加结晶剂捕捉优势聚铝形态相结合制备聚铝化合物、单晶与粉末衍射相结合解析晶体结构、结构信息归纳与理论模型演绎相结合推测演变机理的系统研究方法.
　　本文根据25℃下AlI3-H2O-Al2O3体系相图选择合适的投料点进行自发水解,采用在水解溶液中添加2,6-萘二磺酸钠(NDS)后缓慢蒸发结晶和不添加任何试剂直接缓慢蒸发结晶两种方法,获得了两种组成和结构完全不同的聚铝化合物.X-射线单晶衍射结构分析结果表明,其结构式分别为:{Al30O8(OH)56(H2O)22[HO(H2O)1.5OH]2}[NDS]7·31H2O(简记为(H2O)3─Al30-NDS)与[Al13(OH)24(H2O)24]I15·24H2O(简记为P-Al13-I).二者均属于三斜晶系、P(1)空间群.前者中聚铝阳离子的结构相当于已报道的Al30腰部两侧局部碱化度最不均衡的两对共棱连接的AlO6八面体上4个未被共享的μ1型配位H2O分子被一对占位率为1的1.5H2O缔合双羟基([HO(H2O)1.5OH]2-)取代的结果.结构中Al30上的这4个结合位点正是本课题组曾报道的Al30.5、Al31和S─Al32形态中分别结合两个1/4铝核、两个1/2铝核和两个单体铝核的位点,也是按本课题组提出的局部碱化度对称均衡原理预测Al30进一步水解最活泼的反应位点.(H2O)3─Al30-NDS新聚铝形态的发现不仅说明Al30这一系列形态水解方式的多样性和成键方式的灵活性,而且再次验证了局部碱化度对称均衡原理在预测进一步水解反应活性位点上的准确性.后者中聚铝阳离子[Al13(OH)24(H2O)24]15+的结构与文献报道的氯化和硝酸Al13及本课题组合成的氯化、溴化和硝酸Al13中的类似,是在一个中心AlO6八面体周围共棱嵌套一个由6个AlO6八面体共棱连接而成的

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作者
李英杰;
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作者单位

内蒙古大学;

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授予单位内蒙古大学;
学科化学
授予学位硕士
导师姓名孙忠;
年度 2018
页码
总页数
原文格式 PDF
正文语种中文
中图分类 O646.13;
关键词
聚铝化合物; 合成路线; 晶体结构; 相图测绘;

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