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【6h】

稀土-双核钴簇桥联簇合物的合成与表征及F-T催化性能评价

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目录

文摘

英文文摘

第一章 绪论

(一)杂核金属配位化合物的研究

1 过渡金属簇合物的研究

2 稀土—过渡金属簇合物的研究进展

(二)F—T合成研究背景

1 钴基费托合成催化剂研究进展

(三)研究意义

参考文献

第二章 钴簇—稀土桥联配合物的合成及表征

(一)钴簇和稀土盐的合成

1 实验原料

2(CO)6Co2CC(COOH)2(1)的合成

3(CO)6Co2HCCCOOH(2)的合成

4 Ln(CF3COO)3·2H2O的合成

(二)稀土—钴簇桥联簇合物的合成

1 La12[Co2(CO)6CC(COO)2]8(CF3COO)20·16H2O)·4H2O(3)的合成

2 {Ce12[Co2(CO)6CC(COO)2]8(CF3COO)24(CH3COO)4·8H2O}·THF·17H2O·CH3COOCH2CH3(4)的合成

3 簇合物(5)的合成

4 簇合物(6)的合成

5 簇合物(7)的合成

(三)结果与讨论

1 簇合物3,4晶体结构描述

2 簇合物1,2,3,4的表征及性质研究

3 簇合物的差热—热重分析

(四)本章小结

参考文献

第三章 稀土—钴簇桥联配合物的F—T催化性能表征

(一)F—T合成催化剂的制备

1 载体的制备

2 簇合物催化剂的制备

(二)F—T合成反应催化剂的表征

1 γ—Al2O3负载的催化剂的比表面分析

2 催化剂的透射电镜分析

(三)催化剂的F—T反应评价

1 费托反应合成装置及反应条件

2 费托反应产物分析

3 催化剂催化性能评价

(四)本章小结

参考文献

第四章 结论

致谢

附录

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摘要

过渡金属簇合物是配位化学中极其活跃的研究领域之一,在对众多簇合物的研究中,羰基簇是较为典型的一类簇合物。本文将双核钴羰基簇合物和稀土(La、Ce)构造桥联簇合物作为催化剂前驱体的设计思路应用到F-T合成领域中,以CO2(CO)8为原料,合成钴羰基簇合物,并用此簇合物分别和稀土(La、Ce)的三氟乙酸盐反应构造桥联簇合物;并将此类簇合物作为F-T合成的前驱体,以γ-Al2O3为载体,制备催化剂,对催化剂进行F-T催化性能评价,主要工作如下:
   1、依照文献合成出带有羧基官能团的四面体型钴羰基簇合物(CO)6Co2CC(COOH)2和(CO)6Co2HCCCOOH,以它们为母体簇合物,分别和稀土(La、Ce)的三氟乙酸盐反应得到系列新的稀土双核钴簇桥联簇合物,{Lal2[Co2(CO)6CC(COO)2]8(CF3COO)20·16H2O}·4H2O和{Ce12[Co2(CO)6 CC(COO)2]8(CF3COO)24(CH3COO)4·8H2O}·THF·17H2O·CH3COOCH2CH3,通过X-射线单晶衍射、差热-热重、红外、元素分析等表征了上述簇合物的结构。
   2、将合成出来的簇合物作为催化剂前驱体负载到γ-AlO3上,制备出不同催化剂进行并其进行BET、TEM表征及F-T催化性能评价。

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