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集约化蔬菜种植区土壤中喹诺酮类抗生素的残留动态及其健康风险

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摘要

背景
　　抗生素是一种新型的环境污染物，能够以多种途径进入到环境介质中，对环境中微生物活性、动植物生长甚至人类健康等构成威胁。由于土壤是抗生素的主要归宿之地，进入环境中的抗生素最终将在土壤/沉积物中积累，而植物从土壤中吸收是蔬菜中抗生素残留的主要途径。喹诺酮类是土壤中检出种类较多且浓度较高的抗生素种类之一，并且它在土壤中的吸附能力高于其他磺胺类、大环内酯类等抗生素。因此土壤中的喹诺酮类抗生素研究成为热点问题。而目前，对于土壤中喹诺酮类抗生素随时间变化情况的研究以及喹诺酮类抗生素对土壤生态和人类健康的影响的研究较少，因此，本文针对土壤中喹诺酮类抗生素残留动态及健康风险进行了深入探讨和研究。
　　目的
　　揭示集约化蔬菜区土壤中喹诺酮类抗生素含量特征，并通过实验室模拟来研究喹诺酮类抗生素在该地区常见两种类型土壤中的吸附及降解动态，进而对该地区土壤中喹诺酮类抗生素的生态风险及对人类健康的风险进行评估。
　　方法
　　(1)2012年11月在山东某蔬菜种植区选择100个大棚，棚内按S型布点法采集土样，实验室内通过高效液相-质谱联用的方法检测目标抗生素诺氟沙星、环丙沙星和恩诺沙星的浓度。
　　(2)采集该地区主要土壤类型褐土和潮土土样，事先检测均无目标抗生素残留。人为向土样中添加浓度为1000ug/kg的诺氟沙星、环丙沙星和恩诺沙星抗生素混合标液1ml，恒温暗室培养，按规定时间间隔检测三种目标抗生素浓度，进行分析比较。选择潮土土样高温灭菌，向土样中添加相同浓度抗生素混合标液，与上述未灭菌组潮土土样对比，分析微生物降解作用。
　　(3)在掌握三种目标抗生素降解动态的基础上，预测不同季节土壤中抗生素残留浓度，评估其土壤生态风险。利用多种蔬菜中抗生素富集系数及土壤中抗生素预测浓度来推测蔬菜中抗生素残留浓度，通过计算其日人均摄入量来评估其健康风险。
　　结果
　　(1)典型集约化蔬菜区土壤中诺氟沙星、环丙沙星和恩诺沙星的检出率分别为100％、100％和85％，浓度范围分别为0.39～288.33μg/kg、2.39～651.57μg/kg和ND～166.96μg/kg。
　　(2)所有土样中添加相同浓度1000μg/kg的混合标准溶液，达到吸附平衡时，褐土中诺氟沙星、环丙沙星和恩诺沙星浓度均值分别为:218.23μg/kg、223.06μg/kg和235.80μg/kg，实验结束时三种抗生素浓度分别降解为80.52μg/kg、63.64μg/kg和104.00μg/kg。潮土中诺氟沙星、环丙沙星和恩诺沙星三种抗生素初始浓度分别为:273.43μg/kg、210.62μg/kg和224.37μg/kg，实验结束时三种抗生素浓度分别为:107.22μg/kg、68.26μg/kg和86.22μg/kg。微生物作用实验组，三种抗生素在灭菌组初始浓度分别为278.55μg/kg、221.82μg/kg和228.30μg/kg，实验结束时，浓度降为165.27μg/kg、130.51μg/kg和142.20μg/kg。
　　(3)根据实验获得降解动态数据计算，采样3个月后土壤中诺氟沙星、环丙沙星和恩诺沙星浓度降解率分别为48.60％、54.51％、42.14％，预测三种抗生素最大值分别降为148.20μg/kg、296.40μg/kg和96.60μg/kg。实验结果显示6个月后土壤中诺氟沙星、环丙沙星和恩诺沙星的降解率分别为62.22％、70.93％和54.32％，此时三种抗生素最大值相应的预测值分别为:108.93μg/kg、189.41μg/kg和76.27μg/kg，预测各类蔬菜每日摄入量最大值范围为0.07-0.38μg/kg体重/天。
　　结论
　　(1)本文所调查集约化蔬菜种植区土壤中环丙沙星高于诺氟沙星和恩诺沙星，具有较高的生态风险。在空间分布上，该地区诺氟沙星、环丙沙星和恩诺沙星在土壤中浓度分布呈现一定的区域聚集性，研究区域东北部地区浓度较高。
　　(2)褐土中诺氟沙星、环丙沙星和恩诺沙星的半衰期分别为95.26天、77.14天和146.61天，潮土中三种抗生素半衰期分别为83.20天、81.34天和92.38天。同一土壤中三种喹诺酮类抗生素降解存在差异，当土壤类型不同时，同种抗生素降解过程也会不同。在整个实验结束时，微生物在诺氟沙星、环丙沙星和恩诺沙星三种抗生素降解过程中的贡献率分别为33.11％、39.10％和38.75％。
　　(3)采样6个月后诺氟沙星和环丙沙星对土壤生态仍存在一定的风险。经评估蔬菜从土壤中摄取的喹诺酮类抗生素对健康风险较低。

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