钙钛矿储氧材料导电行为的研究

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近年来各国政府出台的汽车尾气排放标准越来越严格和苛刻，是因为汽车数量的逐年增加，环境问题日益严峻，人们对环保意识不断加强。尾气催化在防治尾气污染方面发挥着至关重要的作用，现在国际社会通用的铈氧化物及其复合氧化物储氧材料始终存在着一个无法解决的弊端：热稳定定性能差中，高温下易烧结发生聚集现象以及储入氧性能较低。为了降低三元催化剂对汽车尾气催化转化的起燃温度、提高其储氧量、催化活性和高温耐久性，国内外科学工作者对三元催化技术与储氧材料开展了大量的研究工作，发现有诸多因素影响三元催化剂催化效果，固溶体储氧材料的储氧性能和氧化还原性能与固溶体的氧空位浓度、氧空位的迁移率、表面积的大小以及阴离子缺陷的形成等都与催化剂的催化性能有着十分密切的关系。所以增加固溶体的结构缺陷，对于改善储氧材料的储氧性能和热稳定性有很大的作用。
　　本实验采用尿素分解法制备钙钛矿型储氧材料La1-xSrxMnO3（x=0，0.2），La1-xSrxCoO3（x=0，0.2），La1-xCoxMnO3（x=0，0.2）试样。通过交流阻抗技术对储氧材料进行全面的测定，研究其导电机制和规律与非化学计量比以及催化性能之间的关系，并采用TG/DSC、XRD、TEM和SEM技术对储氧材料进行性能表征，从而研究储氧材料储放氧性能与氧传输（扩散、电导）性能关系和机理。
　　研究表明：通过尿素分解法制备的储氧材料具有完整的钙钛矿晶体结构，并且所制备试样的平均粒径较小，没有发生严重的团聚现象，具备纳米材料的优异性能；与纯LaCoO3和LaMnO3相比，掺杂Sr2+后试样晶胞参数a0均有微量的增大。以La0.8Sr0.2MnO3和LaMnO3为研究对象，我们可以发现，由于Sr2+取代了LaMnO3结构中部分La3+，为了保持电中性，Mn由Mn3+变为Mn4+进行补偿，因此造成晶胞体积增加，并导致晶格缺陷产生；对储氧材料LaCoO3、LaMnO3、La0.8Co0.2MnO3、La0.8Sr0.2CoO3和La0.8Sr0.2MnO3试样进行综合热分析结果表明，试样放养量从高到低排序为La0.8Sr0.2CoO3>La0.8Sr0.2MnO3>LaCoO3>La0.8Co0.2—MnO3>LaMnO3；在氧气和氢气气氛下储氧材料La0.8Sr0.2MnO3的阻抗随温度的升高逐渐减小，而且随着氧气→氢气气氛的变化，储氧材料La0.8Sr0.2MnO3的阻抗有减小的特征。即随着氧分压的增加，交流阻抗值逐渐增加；LaMnO3在氧气气氛下测得的电导具有两个平台，而在氢气气氛中，400℃以上，试样的电导随着频率的改变没有变化，而LaCo0.8Mn0.2O3试样在氢气气氛下测得的电导略大于氧气气氛下测得的电导，La0.8Sr0.2CoO3和LaCoO3试样在氢气和氧气气氛下测得的电导变化并不是很大。

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作者
马晓瑜;
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作者单位

内蒙古科技大学;

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授予单位内蒙古科技大学;
学科材料学
授予学位硕士
导师姓名张建旗;
年度 2012
页码
总页数
原文格式 PDF
正文语种中文
中图分类功能材料;
关键词
钙钛矿; 储氧性能; 导电机制; 非化学计量比; 催化性能;

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