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【6h】

二硫化钼在镁基储氢材料中作用的研究

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摘要

1 文献综述

1.1 选题背景

1.2 非金属合金储氢

1.3 金属合金储氢的研究现状

1.4 储氢材料用于加氢反应研究现状

1.5 噻吩硫的脱除方法

1.6 二硫化钼的结构与性能

1.7 主要研究内容、意义和技术路线

2 实验方法

2.1 实验原料及仪器

2.2 实验方法

2.3 样品表征

2.4 本章小结

3 添加MoS2的镁基储氢材料的结构及放氢特性

3.1 引言

3.2 原料对储氢材料性能的影响

3.3 球磨时间对储氢材料的影响

3.4 放氢温度对储氢材料的影响

3.5 本章小结

4 添加MoS2的镁基储氢材料与噻吩加氢反应

4.1 产物分析

4.2 储氢材料对噻吩加氢反应的影响因素

4.3 MoS2在噻吩加氢脱硫反应中的作用机理

4.4 本章小结

5 结论与问题

5.1 主要结论

5.2 主要创新点

5.3 问题与展望

致谢

攻读硕士学位期间主要成果

参考文献

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摘要

目前对储氢材料的研究主要集中在吸放氢性能和对含硫化合物的加氢脱硫方面。在镁基储氢材料中加入不同的催化剂可以不同程度地改变储氢材料的吸放氢性能。本文以MoS2为催化剂,通过机械球磨法制备了镁基储氢材料,针对不同MoS2含量和不同球磨时间对镁基储氢材料制备的影响进行了研究;通过循环吸放氢实验和差示扫描量热分析(DSC),研究了MoS2对镁基储氢材料的储氢密度和放氢温度的影响;以焦炉煤气中的噻吩为镁基储氢材料的加氢反应对象,对镁基储氢材料与噻吩加氢反应进行了分析,并探讨了MoS2对噻吩加氢脱硫的影响。
  本文中静态储氢时的储氢温度为320℃,储氢压力为1.0 MPa,此条件下粉体的储氢量较高。球磨时间对粒度、储氢密度的影响存在一临界时间范围,临界时间范围内延长球磨时间有利于降低粉体的粒度、提高储氢量。根据实验结果确定2h左右为最佳的球磨时间,过短及过长时间的球磨不利于材料性能的提高。静态储氢温度为320℃时,粉体储氢量达到最高,继续提高温度,粉体储氢量变化不明显。考虑粉体的储氢量和实验安全,储氢压力选用1.0 MPa。对球磨之后的物料进行观察发现,加入MoS2球磨之后的物料呈分散状,物料颗粒不易粘附在球磨罐内壁与磨球上,体现出了MoS2的助磨作用。
  用储氢材料对噻吩进行加氢脱硫反应,结果显示,在相同温度下,加入MoS2的储氢材料70Mg20C10MoS2与噻吩反应时噻吩的转化率比未加入MoS2的储氢材料70Mg30C高7.1%。同时,在反应温度为360~420℃时,随着反应温度的提高,储氢材料70Mg20C10MoS2中的MgH2分解释放出的氢原子逐渐增多,为噻吩加氢提供更多的氢源,促进噻吩加氢反应的进行,从而提高了噻吩的转化率。在连续反应装置中,随着反应时间的延长,在整个反应过程中,噻吩的转化率随时间的变化呈现先增大后减小的趋势,这是因为在噻吩的转化率达到最大的时刻储氢材料释放的氢量达到最大值,之后储氢材料提供的氢逐渐减少,噻吩的转化率也随之降低。

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