FCC汽油超深度选择性加氢脱硫催化剂及工艺研究

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选择性加氢脱硫工艺是FCC汽油质量升级的重要手段，要实现FCC汽油的超低硫化（<10μg·g-1），必须在深度加氢脱硫的同时，尽可能避免烯烃的加氢饱和，以降低FCC汽油辛烷值的损失，这亟需“量体裁衣”的设计具有更高活性和选择性的加氢脱硫催化剂。本论文采用新型复合硫化剂器外预硫化方法制备硫化型CoMoS/γ-Al2O3催化剂，并与传统器内预硫化方法制备的催化剂对比，考察硫化方式对其催化性能的影响。研究结果表明，复合硫化剂器外预硫化制备的CoMo/γ-Al2O3具有更高的堆叠层数和片层长度，表现出更高棱边/拐角比值（fe/fc），选择性因子约为器内预硫化催化剂的6~7 倍。此方法制备硫化型CoMoS/γ-Al2O3催化剂的硫化历程为：低温下复合硫化剂与MoO3反应生成硫代钼酸盐，随着温度升高，此前驱体不会与载体之间形成强的相互作用力，活性组分基本都转变为MoS2活性相。同时，在此硫化条件下，Co不会被硫化，Co与Mo之间的相互作用较弱，使MoS2的片层不断增长，从而形成了堆叠层数较高、片层较长的MoS2晶粒，从而表现出最高的加氢选择性。当硫化温度为 120 oC，硫化剂中的硫含量为理论硫用量的120%时，加氢催化剂具有较高的加氢脱硫活性和选择性。以双金属Co（Ni）Mo/γ-Al2O3催化剂为研究对象，通过“器外”硫化方法和不同硫化气氛的“器内”硫化方法构建催化剂活性相，研究硫化方式控制活性相微观形貌机制。研究结果表明，H2S/N2气氛硫化后催化剂表面MoS2晶簇的堆垛层数更高且晶片长度更大。这种晶片长度的增长对DBT在CoMo催化剂上的加氢脱硫有利，而对在NiMo催化剂上的加氢脱硫不利，其主要原因在于两种催化剂主要加氢脱硫反应路径不同，CoMo催化剂倾向于氢解路径（DDS），而NiMo催化剂倾向于加氢路径（HYD）。这也从侧面证实了Co(Ni)-MoS2活性相的角位为加氢活性位，而边位为脱硫活性位。采用优选出的最佳条件制备 CoMoS/γ-Al2O3催化剂，在中式装置上研究 FCC 汽油加氢工艺条件研究结果发现，当反应压力1.8 MPa、体积空速2 h-1、氢油比300/1(V/V)，反应温度分别为260 oC和280 oC时，可将硫含量分别为179.2μg/g和323.0μg/g FCC汽油脱至10.0μg/g以下，辛烷值损失少于1.5个单位。

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作者
刘蕾;
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作者单位

中国石油大学(华东);

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授予单位中国石油大学(华东);
学科化学工程与技术
授予学位硕士
导师姓名刘晨光;
年度 2016
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原文格式 PDF
正文语种中文
中图分类石油、天然气工业废物处理与综合利用;一般性问题;
关键词
FCC汽油; 超深; 选择性; 加氢脱硫催化剂;

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