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介孔铝基氧化物负载钒催化CO2氧化乙苯脱氢性能研究

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摘要

苯乙烯是一种基础石油化工产品,同时也是合成多种高分子材料的重要单体,在石油化工和高分子材料的生产领域中扮演着十分重要的角色。目前绝大多数的苯乙烯由乙苯脱氢制得,工业上为利用含钾氧化铁作为催化剂,并由大量过热水蒸气作为载气,在600-70 0℃的高温条件下进行。烃类脱氢反应的转化率受热力学平衡限制,因此此类反应一直是石油化学工业中极具挑战性的课题之一。 近年来,乙苯氧化脱氢反应工艺成为了研究的热点,尤其是以温和、易得的二氧化碳作为氧化剂的研究。此工艺不仅有效地降低了反应能耗,同时还可以实现反应的耦合,温室气体 CO2的利用极其贴合绿色化学的发展趋势。目前,CO2氧化乙苯脱氢反应工艺中,研究较多的为Fe系和V系催化剂,取得了一定成果但尚未达到令人满意的效果。高性能催化剂的制备,具有重要的实际应用价值和理论指导意义。一些研究人员提出改良催化剂载体,对催化性能有很大的影响。近年来,有序介孔氧化物材料由于其良好的结构特性、化学性能以及热稳定性,在工业催化和吸附领域中表现出突出的优越性,也成为了研究的热点。 本文通过溶剂挥发诱导自组装的方法(EISA)制备了有序介孔氧化铝载体(OMA)、有序介孔铝锆复合氧化物载体(OMZA)、以及有序介孔铝镁复合氧化物载体(OMMA)。采用传统的湿法浸渍(IMI)制备了一系列有序介孔氧化物负载钒催化剂,分别考察了催化剂的催化效果,并通过XRD、氮吸附、H2-TP R、XPS、T G等技术手段进行表征。探究催化剂的物化结构与其催化性能之间的关系发现: 1. 催化剂VO x/O MA的催化性能与钒的负载量密切相关。负载量为0. 8 mmo l/g时,具有优良的稳定性和最高的乙苯转化率为51. 7%。 2. 载体结构与催化剂性能密切相关。0. 8V/O MA 催化剂表现出较0. 8V/C A催化剂优越的稳定性。 3. 引入氧化锆以后,0. 8V/O MZA-X 催化剂的乙苯转化率都高于0. 8V/O MA催化剂,其中0. 8V/O MZA-8催化剂的催化效果最佳。

著录项

  • 作者

    朱忖;

  • 作者单位

    太原理工大学;

  • 授予单位 太原理工大学;
  • 学科 化学工程
  • 授予学位 硕士
  • 导师姓名 陈树伟;
  • 年度 2018
  • 页码
  • 总页数
  • 原文格式 PDF
  • 正文语种 中文
  • 中图分类
  • 关键词

    介孔; 铝基; 氧化物; 负载; 催化; CO2; 乙苯脱氢;

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