BiOClxBr1-x/ACSs的制备及其光催化还原CO2性能研究

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近年来，大气中CO2含量的骤增引发了温室效应等一系列环境问题，半导体光催化技术是实现CO2资源化转化的重要途径之一，此项技术的核心是光催化体系的选择和构建。理论计算和实验结果均证明固溶体BiOClxBr1-x光催化剂除保持BiOX（X=Cl，Br）独特的层状结构和间接跃迁模式外，通过改变X的配比来调控催化剂能带结构进而影响其光催化活性，因此受到研究者的广泛关注。这类催化剂依据BiOX在溶液中溶解度的差异制备而得，孔结构以介孔为主，对CO2吸附能力不尽人意，且粉末易团聚，这些问题限制了BiOClxBr1-x光催化还原CO2能力。为此，本文选用简单的方法在室温下制备了固溶体BiOClxBr1-x。之后选用孔结构发达，对CO2有强吸附能力的活性炭球(ACSs)为载体负载固溶体BiOClxBr1-x，得到BiOClxBr1-x/ACSs复合光催化剂。研究内容和结果如下：（1）以水解法制备的BiOBr为前驱体，将其粉末分散于不同浓度的HCl溶液中，制备了一系列BiOClxBr1-x催化剂。利用XRD，EDX，SEM，BET，DRS等手段对其组成，形貌，比表面积，孔结构和光吸收性能进行了表征分析。在模拟太阳光照射下，将BiOClxBr1-x光催化剂置于封闭的光催化还原CO2的评价系统中，充入足量的CO2，探究其光催化还原CO2性能。实验结果表明：HCl溶液中的H+和Cl-通过改变BiOBr的结构和组成，进而改变其能带结构，形貌和对光的响应能力来影响其光催化还原CO2的能力，生成CO产率随着HCl溶液浓度的升高呈现先增加后减少的趋势。经研究BiOClxBr1-x的形成机理发现：无论从微观还是宏观上来看，HCl溶液的后处理对BiOBr光催化剂性能均有一定的影响，这一思路对后续固溶体的制备有些许启发意义。（2）为提高光催化剂对CO2的吸附能力，同时解决粉体催化剂固有的易团聚难回收问题。我们采用悬浮聚合法制备了酚醛树脂球，并在高温炭化过程中通入水蒸气活化后得到酚醛树脂基活性炭球。之后采用浸渍法将固溶体BiOClxBr1-x负载于ACSs上，制备了BiOClxBr1-x/ACSs光催化剂体系。经研究对比发现：BiOClxBr1-x/ACSs体系中的BiOClxBr1-x保持原来的纳米片交错形貌，而整个体系的光吸收性能发生明显的变化，尤其是微孔结构对CO2吸附性能有很大程度上的提升。我们分别称取相同质量的BiOClxBr1-x/ACSs和粉末BiOClxBr1-x置于光催化还原CO2的评价系统中，充入足够的CO2，模拟太阳光，照射3 h来探究其光催化还原CO2性能，结果发现BiOClxBr1-x/ACSs体系生成CO的产率和粉末BiOClxBr1-x相比有明显的提升。

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作者
胡敏;
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作者单位

太原理工大学;

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授予单位太原理工大学;
学科化学工程与技术
授予学位硕士
导师姓名樊彩梅,张小超;
年度 2018
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原文格式 PDF
正文语种中文
中图分类
关键词
制备; 光催化还原; CO2;

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