再生条件对高温煤气脱硫剂再生单质硫产率的影响

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煤气化发电是我国煤炭洁净利用的主要方式之一，尤其是整体煤气化联合循环（IGCC）发电技术以高热效率、优良经济性受到社会的广泛关注。而实现这一先进发电技术的关键之一是高温煤气脱硫，因为煤气中的硫化物会腐蚀设备，对环境和人类健康造成危害。另一方面，我国硫资源匮乏，所以研究高温煤气脱硫剂的再生和再生尾气中硫资源回收意义重大。
　　氧化铈高温煤气脱硫剂制备过程和再生机理相对简单，再生反应速率较快，在SO2气氛下再生气体产物全部是单质硫，鉴于以上优点，所以本论文在国家自然基金项目（NO.21276172）的支持下，在固定床反应器上探讨了氧化铈高温煤气脱硫剂在 O2气氛、SO2气氛、O2-SO2混合气氛下的再生行为，并用MATLAB软件中regress函数分别拟合了氧化铈高温煤气脱硫剂在 O2和 SO2气氛下的再生动力学方程，通过对出口尾气含量的测定，重点研究三种气氛下脱硫剂再生尾气中单质硫产率的变化规律，并且通过X射线衍射仪（XRD）、扫描电子显微镜（SEM）等表征手段对脱硫剂的物相组成、微观形貌进行了分析。
　　实验结果表明：氧化铈高温煤气脱硫剂在 O2气氛下再生，发生的化学反应有：
　　(此处公式省略)
　　再生后脱硫剂的主要成分是 CeO2，且没有硫酸盐的生成，再生尾气主要是SO2和少量的单质硫。在500-800℃范围内，升高温度，单质硫产率降低，脱硫剂的再生率增大，再生率最高可达96％。在O2气氛下氧化铈高温煤气脱硫剂的再生温度应该高于500℃。O2浓度在1-4%范围内，增加O2浓度，单质硫的产率降低，脱硫剂的再生率升高。在温度500-800℃，O2浓度1-4%之间，脱硫剂再生单质硫产率的最佳条件是：700℃、1%O2。氧化铈高温煤气脱硫剂在 O2气氛下的化学反应和扩散反应动力学方程是：
　　(此处公式省略)
　　氧化铈高温煤气脱硫剂在SO2气氛下再生，发生的反应有：(此处公式省略)
　　再生后脱硫剂的主要成分是CeO2，且没有硫酸盐的生成，再生尾气主要是单质硫。升高温度以及增加SO2浓度，单质硫的产率和脱硫剂的再生率都升高，在600-750℃，SO2浓度在0.81-4.25%范围内，脱硫剂再生单质硫产率的最佳条件是：750℃、4.25%SO2。氧化铈高温煤气脱硫剂在SO2气氛下的化学反应和扩散反应动力学方程是：
　　(此处公式省略)
　　氧化铈高温煤气脱硫剂在SO2-O2气氛下再生，发生的反应是：
　　(此处公式省略)
　　再生后脱硫剂的主要成分是 CeO2，再生尾气主要是 SO2和单质硫。温度升高，脱硫剂的再生率和单质硫产率升高。气体流量增加，脱硫剂的再生率和单质硫产率先增加后降低。CSO2/CO2增加，脱硫剂的再生率变化不大，但是单质硫产率增加。
　　氧化铈脱硫剂在 O2气氛、SO2气氛、SO2-O2气氛下再生出的单质硫形态是S。

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作者
王慧清;
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作者单位

太原理工大学;

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授予单位太原理工大学;
学科化学工程与技术
授予学位硕士
导师姓名上官炬;
年度 2016
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原文格式 PDF
正文语种中文
中图分类煤气净制;
关键词
高温煤气; 氧化铈; 脱硫剂; 单质硫回收; 再生条件;

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