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【6h】

负载型金催化剂及金-银双金属催化剂低温条件下催化尾氯脱氢性能的研究

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氯碱工业是最基本的化学工业之一，我国氯碱产量已居世界首位，2015年达到三千多万吨。尾氯为电解池生产的氯气被压缩液化后富集的多种成分气体的混合，有氯气、氮气、氧气、氢气等。由于氢气爆炸极限的限制，尾氯在下游工艺中使用的安全问题，一直是氯碱工业中一道难题。
　　本实验模拟工业尾氯的组成配制混合气，通过催化氢-氧反应和氢-氯反应达到安全脱氢的目的，采用固定床反应装置对催化剂的催化脱氢性能进行评价。本人在吸收借鉴前人工作的基础上主要进行了以下三个方面的研究：
　　一、在实验中通过阴离子浸渍法和等体积浸渍法制备Au/Al2O3和Au-Ag/Al2O3双金属催化剂。本实验选用γ-Al2O3作为载体，活性金属源采用氯金酸和硝酸银，经活性组分的浸渍、稀氨水的浸泡、去离子水洗涤、干燥、焙烧和还原等步骤来制备了Au/Al2O3和Au-Ag/Al2O3双金属催化剂。
　　二、使用单因素变量法，研究了负载量、稀氨水浸泡时间、焙烧温度、还原温度、反应温度对催化剂的催化脱氢性能的影响。实验结果表明：Au/Al2O3催化剂在负载量为0.7％，稀氨水浸泡时间为10min，400℃焙烧4h，氢气300℃还原2h，反应温度为100℃下的催化脱氢性能最佳，氢气转化率为86.29%，氢-氧反应选择性为64.55%；Au-Ag/Al2O3双金属催化剂在负载量为0.4%-0.7%，稀氨水浸泡时间为10min，500℃焙烧4h，氢气250℃还原3h时，制备的Au-Ag/Al2O3双金属催化剂在反应温度为100℃下的催化脱氢效果最佳，氢气转化率为94.58%，氢-氧反应选择性为59.28%。
　　三、通过X射线衍射（XRD）、傅里叶红外光谱（FTIR）和氮气吸附脱附等表征手段对催化剂的物相结构分析和表面性质进行了研究，得出以下结论：负载和脱氢反应后，金属在载体上均高度分散，载体的基本骨架保持稳定，耐湿性好，活性氧化铝载体的比表面积和孔容稍有减小，但是平均孔径不变，表明负载过程和反应过程并没有改变催化剂的孔结构，催化剂骨架稳定。

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