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生物质常规与非常规条件下的热解行为及升值利用研究

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第一章文献综述及选题

第二章实验装置及测试方法

第三章生物质热解行为

第四章生物质与废轮胎共热解

第五章生物质热解及催化研究

第六章生物质热解固体残渣的利用

第七章主要结论和建议

博士期间发表论文及成果

致谢

创新点

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摘要

化石燃料的日趋减少，造成当今世界面临能源危机问题，科学家把未来的能源寄托在再生能源如太阳能、生物质能等方面。生物质是仅次于煤炭、石油和天然气而居于世界能源消费总量第四位的能源。据估计，全球生物质产量约2200亿t/a(相当于600～800亿t吨石油的能量)，远远超出目前世界化石燃料消耗的总和。仅我国农作物废弃物就相当于6亿吨标准煤，林业废弃物相当于3亿吨标准煤。大量生物质或因腐烂浪费、或在田间直接焚烧，利用率仅为3％，远远没有达到高效转化利用的目的。生物质具有可再生、二氧化碳近零排放、对环境友好等优点。如何将生物质高效转化为环境友好的替代能源，对缓减未来能源紧张形势及稳定社会政治、经济具有重要的意义。热化学转化技术是利用生物质能有效途径之一。在生物质各种热化学转化过程中，热解过程的研究是最基本的内容，通过对生物质热解过程变化规律及其影响因素的研究，为实现高效热转化利用生物质能技术提供科学依据和帮助。鉴于不同热解手段得到的气液固三相产物性质存在较大差异，为此，本文通过普通条件下常规热解与等离子条件下的非常规热解两种不同手段对影响生物质热解过程的一系列重要因素进行了研究，主要内容包括以下几个方面： (1)采用固定床反应器对生物质进行快速热解，考察了常规条件下影响生物质热解的主要因素及气、液、固三相产率的变化规律，气体产物变化情况。结果表明常规条件下热解生物质，CO、CO2质量百分含量分别占38.9％、19.4％，其次为H2和CH4，它们二者之和占25.9％。热解温度段不同，热解规律不同，表现为350～400℃温度段失重速率较快，产生的气体明显增加，固体和液体迅速减少；450～600℃的温度段，液体变化趋于平缓，而固体减少趋于缓慢。载气流速的增大有利于提高热解液体和气体产率。 (2)研究了生物质在等离子体作用下热解过程的基本规律及影响气体产物分布的主要因素。结果表明，在此条件下热解生物质的气体产物主要是CO、H2和C2H2，其中CO、C2H2和H2相应含量依次为54.2～69.17wt％、15.6～36.4wr％和6.86～11.3wt％。原料挥发分越高，热解产生的乙炔浓度越高；相同条件下热解Datong煤热解气中乙炔的含量为12.5％。 (3)通过热重分析方法及两种热解手段首次研究了生物质与废轮胎的共热解。热失重分析表明，二者均在351～365℃发生最快的热分解反应，气相产物间能够产生最大程度的相互影响关系，进而改变热解产物的组成。快速热解结果表明，共热解同生物质单独热解相比较，可以提高液体的产率。其中，生物质在废轮胎中比例越大，产生的固体残渣及液体越少，气体越多；温度越高，生成的液体及固体越少。加热速率增大，各种气体的最大产量向高温处移动，每一种气体体积变化是随着温度的升高先逐渐增加然后逐渐降低。共热解液体产物分析表明，共热解可以提高脂肪烃的含量，降低芳香烃的含量；含氧化合物及极性化合物的含量同生物质单独热解相比较含量有所降低，克服了生物质单独热解液体中氧含量偏高的问题，也克服了废轮胎单独热解时大环芳香烃类物质含量偏高的缺点。 (4)等离子条件下生物质与废轮胎共热解表明，两种原料以适当比例混合后进行共热解得到的乙炔含量比单一物料热解高2～3倍。二者比例明显影响产物组成，尤其是乙炔产物。原料状态是影响乙炔含量的另一因素，其中生物质热解液体和废轮胎热解液体在等离子状态下进一步热解得到的乙炔分别为～2％和45.7wt％，相应收率分别为0.62～1.01％和24.85％；原料结构同样会影响乙炔的形成，含有线性双键结构的物质热解过程中更易裂解成含有双键的自由基，有利于气体乙炔的生成。其中，聚丙烯热解产生的乙炔含量高达40.6wt％，在含碳气体产物中达59.64wt％。 (5)催化一体化实验表明，碱性的氧化钙有利于脱除生物质热解液体中的氧，从而使热解液体的含氧化合物及极性类化合物的含量得到降低；酸性的MCM-41作为催化剂对热解液体的氧表现出较差的脱除能力，但可降低一些大环芳香烃类物质的含量。 (6)热解生物质后的固体残渣活化实验表明，以KOH为活化剂，表面活化剂为助剂的情况下可以制得超比表面积的活性炭，比表面积可达2700m2/g，其吸附性无论是对重金属还是亚甲基蓝都明显高于普通活性炭，表明固体残渣完全可以作为资源被进一步加工成高附加值的产品，为实现循环生产提供了一条科学利用途径。

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