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碳纳米填料的迁移对双连续相高分子复合材料性能的影响

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第1章 绪论

1.1 引言

1.2 双连续相结构

1.3 双连续相体系在导电高分子材料中的应用

1.4石墨烯及其衍生物在高分子复合材料中的应用

1.5高分子包装材料的阻隔性能

1.6 本课题的主要研究内容

第2章 GNS在双连续相PP/HDPE中的迁移行为对其导电性能的影响

2.1 前言

2.2 实验部分

2.3 结果与讨论

2.4 本章小结

第3章 DA-GO的迁移对PS/HDPE复合材料的阻隔性能影响

3.1 前言

3.2 实验部分

3.3 结果与讨论

3.4本章小结

第4章DA-GO的分散顺序对PS和PLA双连续相结构复合材料性能的影响

4.1 前言

4.2 实验部分

4.3 实验结果分析与讨论

4.4本章小结

第5章 结论与进一步工作设想

5.1 结论

5.2 展望

参考文献

致谢

攻读硕士期间所获科研成果

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摘要

高分子复合材料因其优异的性能而逐步取代传统材料成为各领域研究的热点。填料的添加赋予了高分子复合材料诸多特性如电性能、磁性能和能量转换等。但是大量填料的引入使得复合材料的综合成本增加，限制了高分子复合材料在工业领域的应用。本论文通过调控填料在双连续相基体中的微观分布形态，以降低聚合物基体中的填料含量。采用石墨烯及其衍生物为填料，制备出不同的复合材料，研究粒子的迁移对复合材料导电性能和阻隔性能的影响。
　　本研究主要内容包括：⑴通过熔融共混制备了石墨烯纳米片（GNS）/聚丙烯（PP）/高密度聚乙烯（HDPE）导电复合材料。结果显示，静态热场下复合材料的电阻率随时间延长而下降，并逐渐达到稳定。动态剪切热场作用下，复合材料的电阻率先下降后上升，当180℃剪切8min时，GNS为3.4vol％的50wt%PP/50wt%HDPE混合体系电阻率从104Ω?m降低到100Ω?m，下降了4个数量级。剪切时间延长到18min时，其电阻率又升至103Ω?m。扫描电镜（SEM）和超景深显微镜（DDOM）分析表明，热场作用下GNS从PP基体中向HDPE基体内迁移，且热场+剪切场下的迁移更加明显。因此，通过调控剪切和热场的作用时间可有效调节GNS在PP/HDPE双连续相中的分布，并进而获得具有较优导电性能的复合材料。⑵利用胺基与环氧基团的亲核取代反应，在室温条件下将十二烷基胺（DA）接枝于氧化石墨烯（GO）片层上，并利用溶液混合法制备了均匀分散的烷基化氧化石墨烯（DA-GO）/聚苯乙烯（PS）纳米复合材料。DA-GO/PS/高密度聚乙烯（HDPE）复合材料动态力学性能测试表明DA-GO的迁移提高了PS/HDPE的界面相容性。气体渗透测试结果显示DA-GO含量为0.1wt％时，复合材料的氧气渗透系数从10.4×10-14cm3cm/(cm2·s·Pa)降低到7.66×10-14cm3cm/(cm2·s·Pa)，当 DA-GO含量提高到2wt%时，氧气渗透系数降低到3.9×10-14cm3cm/(cm2·s·Pa)，比纯 PS/HDPE复合材料薄膜的氧气渗透系数降低了62.5%，因此添加DA-GO对于复合材料阻隔性能有大幅度提高。并且在相同填料含量的条件下DA-GO的迁移能够提高复合材料的阻隔性能，在熔融共混8min时复合材料薄膜的氧气渗透系数从5.44×10-14cm3cm/(cm2·s·Pa)降低到4.40×10-14cm3cm/(cm2·s·Pa)，此时阻隔性能最优。⑶通过控制材料制备工艺过程（分散顺序）研究其对复合材料微观形态和宏观性能的影响。DSC分析发现，若先将DA-GO分散在PS相中则相对于纯的PS/聚乳酸(PLA)复合材料，冷结晶峰向高温移动，而先将DA-GO分散在PLA相中，冷结晶峰消失说明复合材料结晶较完善。流变性能和动态力学性能（DMA）测试结果显示DA-GO/PLA/PS复合材料的粘度和松弛时间都比 DA-GO/PS/PLA复合材料大，这主要是因为粒子与基体间的物理化学相互作用导致的。当填料含量为0.5wt％时DA-GO/PS/PLA和DA-GO/PLA/PS复合材料的氧气渗透系数分别从5.5×10-14cm3cm/(cm2·s·Pa)下降到3.6×10-14cm3cm/(cm2·s·Pa)和2.5×10-14cm3cm/(cm2·s·Pa)。进一步证明了填料的分散顺序对该复合材料性能影响很大。

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