用遗传算法研究二氧化硅团簇及其复合团簇的结构和能量

代理获取

页面导航

目录
摘要
著录项
相似文献
相关主题

摘要

对多孔硅酸盐样品在XeCl激光烧蚀的实验中能产生多个二氧化硅团簇系列[(Si02)nX]-，各系列的丰度分布可以用飞行时间质谱仪测得。实验中[(Si02)n]-，[(Si02)nOH]-团簇系列的丰度呈现正态分布，但在[(Si02)n02H3]-团簇系列中发现[(Si02)402H3r，[(Si02)802H3r具有幻数行为。为了解这些团簇的结构起源以及结构及其形成的信息，我们用遗传算法结合TTAM和FB势搜索了二氧化硅团簇及其复合团簇的结构，包括(Si02)n，(Si02)n0及(Si02)n02等等。并对部分结构进行了DFT优化，得到了一些基于二氧化硅团簇的最低及次低能量结构。结果表明(Si02)n团簇在n<7时，最低能量结构是线性链状结构，从两种势得到的二氧化硅团簇的结构与DFT计算得到结果对比，发现FB势比较好的描述了团簇的结构性质，特别是在n较小的时候。幻数团簇[(Si02)402H3r最低能量结构是笼状结构，而[(Si02)802H3r是内含氧原子的立方结构。基于TTAM和FB势以及DFT所得到的幻数团簇的最低能量结构，我们进一步作了稳定性分析，结果显示团簇(Si02)402，(Si02)802有较好的稳定性，从而与实验上观察到的幻数行为相一致，这也说明了Si-O骨架在[(Si02)n02H3]-团簇的结构和能量中是起决定性作用，另外H原子则对团簇的化学稳定性有贡献。在此基础上，为了能反映实验中实际存在的各种复杂因素，如各种动力学过程、温度效应等等，或者粗略的讲实验的具体条件对静态结果可能造成的影响，我们对所获得的团簇结构，包括各种能量较低结构的特征作了细致的分析，发现这些团簇的结构大致可以分为两种类型，其一是空间扩展型，其二是空间紧致型。两种类型结构特征上的差异使我们相信不同的实验条件将影响两者的份额，这意味着通过改变两者的份额就可以大致的反映出实验条件的改变所带来的影响。基于这种考虑之后的稳定性分析，使我们得到了与实验质谱更为一致的结果。另外通过上面的分析，我们可以得到以下两个重要的结论，一是在我们的实验中，幻数团簇[(Si02)802H3r的结构并不完全是理论上给出的最低能量结构，而很可能是最低能量结构和一些次低能量结构如各种双笼结构的混合，而且温度效应并不是导致这一结果的唯一原因；二是如果实验条件适合，即有利于空间紧致型结构的形成，那么n=11的团簇[(Si02)1102H3]-很可能也会表现出幻数行为。

著录项

作者
邵和助;
展开▼
作者单位

复旦大学;

展开▼
授予单位复旦大学;
学科光科学与工程系
授予学位硕士
导师姓名庄军;
年度 2005
页码
总页数
原文格式 PDF
正文语种中文
中图分类薄膜物理学;
关键词
二氧化硅团簇; 复合团簇; 遗传算法; 激光烧蚀;

相似文献

中文文献
外文文献
专利

1. 用遗传算法研究复合团簇(Ag)_x(Rh)_(n-x)的基态能和结构 [J] . 仇树田 ,罗有华 ,任云 . 南京大学学报：自然科学版 . 2000,第4期
2. (AgI)n和AgnIn-1Cl(n=2～13)团簇稳定结构遗传算法研究 [J] . 田春山 ,李向富 . 青海大学学报（自然科学版） . 2008,第006期
3. Lun(n=2～36)团簇基态结构的遗传算法研究 [J] . 孟凡顺 ,李向富 ,陈宏善 . 西北师范大学学报（自然科学版） . 2008,第003期
4. AgBr团簇结构的遗传算法研究 [J] . 李向富 ,田春山 . 甘肃科技 . 2008,第008期
5. AgCl团簇结构的遗传算法研究 [J] . 田春山 . 甘肃科技 . 2008,第017期
6. 以二十面体Cu147团簇为核的熔融铜团簇在凝固过程中结构变化的分子动力学研究 [C] . . 第八届全国固态相变、凝固及应用学术会议 . 2008
7. 中性砷团簇As(n=2-15)、砷正离子团簇As(n=2-15)、砷负离子团簇As(n=2-15)的理论研究 [A] . 杨静 . 2008

用遗传算法研究二氧化硅团簇及其复合团簇的结构和能量

目录

摘要

著录项

相似文献

相关主题

期刊订阅