富氧环境中氮氧化物和碳烟同时催化去除的微观机理

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第一章绪论

1.1引言

1.2NO和soot的redox作用

1.3异相催化相关理论

1.3.1异相催化反应基本过程

1.3.2化学吸附

1.3.3脱附

1.3.4扩散

1.3.5表面催化反应的Langmuir-Hinshelwood机

1.3.6表面催化反应的Eley-Rideal机

1.3.7晶格理论

1.4 钙钛矿型（ABO3）催化剂的晶体结构

1.5本文研究的主要内容

第二章NOx和Soot同时去除的试验研究

2.1催化剂的选择

2.2催化剂XRD分析

2.3试验系统

2.4试验结果与分析

2.4.1无等离子体条件下Soot在NO+O2气氛中的催化反应

2.4.2等离子体辅助Soot-NOx催化反应

2.4.3有无等离子体的实验结果对比分析

2.5本章小结

第三章NOx-Soot催化基元反应模型

3.1钙钛矿催化剂的性质

3.2NOx-O2-soot体系在La1-xKxCoO3催化剂表面的行为

3.2.1离子价态变化和氧空位形成

3.2.2气体分子在催化剂表面的吸附位

3.2.3气体分子在La1-xKxCoO3-λ上的吸附状态

3.3NOx-O2-soot体系催化反应的微观化学动力学分析

3.4NOx-O2-soot体系催化反应的微观化学动力学模型

3.5微观化学动力学模型分析和初步验证

3.6本章小结

第四章催化基元反应的活化能计算

4.1Morse势能经验公式

4.2键级

4.3BOC-MP方法原理

4.3.1模型基本假设

4.3.2分子表面化学反应相关能量计算

4.4共吸附条件下的BOC-MP方法

4.5NOx-O2-soot体系在Lal-xKxCoO3-λ表面反应的活化能计算

4.5.1 LaCoO[100]晶面反应的活化能计算

4.5.2分子化学吸附热QAB计算

4.5.3基元反应活化能计算

4.5.4 La1-xKxCoO3-λ[100]晶面反应的活化能计算

4.6本章小结

第五章LaCoO[100]面催化反应微观动力学Monte Carlo模拟

5.1催化剂表面物理模型

5.2基元反应指前因子

5.3平衡气体浓度

5.4LaCoO3表面催化反应的MonteCarlo模拟过程

5.5模拟结果与分析

5.5.1催化剂表面吸附物分布

5.5.2催化剂表面吸附物覆盖度

5.5.3单位网格CO2和N2产率

5.6本章小结

第六章La1-xKxCoO3-λ[100]面催化反应微观动力学Monte Carlo模拟

6.1 La1-xKxCoO3-λ[100]晶面网格划分

6.2 La1-xKxCoO3-λ[100]面催化反应的Monte Carlo模拟过程

6.3模拟结果与分析

6.3.1La1-xKxCoO3-λ催化剂活性

6.3.2La1-xKxCoO3-λ活性与取代量x的关系

6.3.3催化剂表面的吸附质分布

6.3.4催化剂表面覆盖度

6.3.5反应物的微观平衡

6.4本章小结

第七章全文总结

7.1研究工作及主要结论

7.2本文研究工作的创新性

7.3对未来研究工作的展望

参考文献

附录表面催化反应MonteCarlo模拟计算主程序

作者在站期间的工作和发表的论文

致谢