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磁性秸秆纤维素/聚乙烯亚胺的合成及其对重金属离子和染料吸附性能研究

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摘要

第1章 前言

1.1 水体中重金属的来源及危害

1.1.1 水体中重金属的来源

1.1.2 水体中重金属的危害

1.2 水体中染料的来源及危害

1.2.1 水体中染料的来源

1.2.2 水体中染料的危害

1.3 重金属及染料废水的处理方法

1.3.1 重金属废水的处理方法

1.3.2 染料废水的处理方法

1.4.2 磁性Fe3O4纳米粒子改性物对重金属及染料的吸附应用

1.5 论文的研究意义、研究内容以及创新点

1.5.1 论文的意义

1.5.2 研究内容

1.5.3 创新点

2.1 实验准备

2.1.1 实验原料、药品及规格

2.1.2 实验仪器

2.2 实验合成装置与工艺流程图

2.2.1 实验合成装置

2.3.2 技术路线图

2.4 磁性Fe3O4纳米粒子的制备

2.6 磁性秸秆纤维素/聚乙烯亚胺的制备

2.7 实验研究方法

2.7.2 吸附容量的计算

2.7.3 吸附热力学模型

2.7.4 吸附热力学参数

2.7.5 吸附动力学模型

2.7.6 解吸附与再生利用性能

2.7.7 磁性及磁滞曲线

2.8 结构表征

2.8.1 FTIR红外光谱仪

2.8.2 X射线衍射仪

2.8.4 TGA分析

第3章 磁性秸秆纤维素/聚乙烯亚胺的结构、磁响应性和热稳定性

3.1.1 材料TGA表征

3.1.2 材料XRD分析

3.1.3 材料红外光谱(FTIR)分析

3.1.4 磁性Fe3O4纳米粒子和KH550改性磁性Fe3O4纳米粒子的透射电镜

3.2 磁性材料的丁达尔现象

3.3 磁性材料的磁响应性

3.4 磁性和磁滞曲线分析

第4章 磁性秸秆纤维素/聚乙烯亚胺对重金属离子吸附性能研究

4.1.2 KH550改性磁性Fe3O4纳米粒子含量对磁性秸秆纤维素/聚乙烯亚胺吸附铜离子吸附性能的影响

4.1.3 醛基改性秸秆纤维素用量对磁性秸秆纤维素/聚乙烯亚胺吸附铜离子吸附性能的影响

4.1.4 戊二醛用量对磁性秸秆纤维素/聚乙烯亚胺吸附铜离子吸附性能的影响

4.2 吸附条件对磁性秸秆纤维素/聚乙烯亚胺吸附重金属离子吸附性能的影响

4.2.1 pH对磁性秸秆纤维素/聚乙烯亚胺吸附重金属离子吸附性能的影响

4.2.2 吸附温度对磁性秸秆纤维素/聚乙烯亚胺吸附重金属离子吸附性能的影响

4.2.3 初始浓度对磁性秸秆纤维素/聚乙烯亚胺吸附重金属离子吸附性能的影响

4.2.4 吸附时间对磁性秸秆纤维素/聚乙烯亚胺吸附重金属离子吸附性能的影响

4.3 磁性秸秆纤维素/聚乙烯亚胺对重金属离子吸附性能的热力学研究

4.3.1 磁性秸秆纤维素/聚乙烯亚胺对重金属离子的等温吸附

4.3.2 磁性秸秆纤维素/聚乙烯亚胺对重金属离子吸附的热力学参数

4.4 磁性秸秆纤维素/聚乙烯亚胺对重金属离子吸附动力学

4.5 磁性秸秆纤维素/聚乙烯亚胺对铜离子的解吸与再生利用

4.7 磁性秸秆纤维素/聚乙烯亚胺对重金属离子吸附机理初探

第5章 磁性秸秆纤维素/聚乙烯亚胺对染料吸附性能研究

5.1.2 吸附温度对磁性秸秆纤维素/聚乙烯亚胺吸附染料吸附性能的影响

5.1.3 初始浓度对磁性秸秆纤维素/聚乙烯亚胺吸附染料吸附性能的影响

5.2 磁性秸秆纤维素/聚乙烯亚胺对染料的吸附热力学研究

5.2.1 磁性秸秆纤维素/聚乙烯亚胺对染料的吸附等温线

5.2.2 磁性秸秆纤维素/聚乙烯亚胺对染料的吸附热力学参数

5.3 磁性秸秆纤维素/聚乙烯亚胺对染料的吸附动力学研究

5.4 磁性秸秆纤维素/聚乙烯亚胺对亚甲基蓝染料解吸与再生

5.5 磁性秸秆纤维素/聚乙烯亚胺对染料的吸附机理初讨

结论

致谢

参考文献

攻读学位期间取得的学术成果

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摘要

本文采用改良共沉淀法制备磁性Fe3O4纳米粒子,然后用硅烷偶联剂KH550修饰磁性Fe3O4纳米粒子,最后将其与醛基秸秆纤维素、戊二醛以及聚乙烯亚胺(PEI)进行化学反应,制备磁性秸秆纤维素/聚乙烯亚胺重金属离子和染料吸附剂,探讨了合成条件以及吸附条件对磁性秸秆纤维素/聚乙烯亚胺重金属离子以及阳离子染料亚甲基蓝和阴离子染料甲基橙吸附性能的影响,研究了磁性秸秆纤维素/聚乙烯亚胺重金属离子及染料的吸附动力学和吸附热力学,研究磁性秸秆纤维素/聚乙烯亚胺对重金属离子和染料的解吸和循环再生利用性能,采用多种现代表征手段对磁性秸秆纤维素/聚乙烯亚胺的结构进行了表征,初步探讨了磁性秸秆纤维素/聚乙烯亚胺对重金属离子及染料的吸附机理,主要结论如下:
  1.磁性Fe3O4纳米粒子和KH550改性磁性Fe3O4纳米粒子和磁性秸秆纤维素/聚乙烯亚胺都具有较高的磁响应性,且它们的剩磁和矫顽力均趋于零,具有较好的超顺磁性。磁性Fe3O4纳米粒子饱和磁化强度达到67.76 emu/g,KH550改性磁性Fe3O4纳米粒子的饱和磁化强度略有降低,而磁性秸秆纤维素/聚乙烯亚胺的饱和磁化强度降低幅度较大,但仍具有一定的饱和磁化强度。
  2.当醛基改性秸秆纤维素含量为2.5%、磁性Fe3O4用量为1.0%、聚乙烯亚胺用量为1.5%、戊二醛用量0.8%时,合成的磁性秸秆纤维素/聚乙烯亚胺对重金属铜离子的吸附容量相对值达到最大。
  3.随着pH的增大,磁性秸秆纤维素/聚乙烯亚胺重金属离子Cu2+、Pb2+、Cd2+吸附容量先增后降,亚甲基蓝的吸附容量不断增大,但甲基橙的吸附容量却逐渐降低。重金属离子及阴阳离子染料的吸附均呈现吸附初期吸附速率较快、吸附中后期吸附速率趋缓的趋势。升高温度会降低重金属离子以及甲基橙的吸附容量但会增大亚甲基蓝的吸附容量。随着重金属离子和染料初始浓度的增大,重金属离子和染料的吸附容量均呈现逐渐增大但增幅趋缓的趋势。
  4.磁性秸秆纤维素/聚乙烯亚胺重金属离子吸附为自发、放热熵减过程,符合Freundlich等温吸附模型和准二级动力学方程。亚甲基蓝的吸附为自发、吸热熵增过程,符合Freundlich等温吸附模型和准二级动力学方程,甲基橙吸附为自发、熵减放热过程,符合Freundlich等温吸附模型以及准二级动力学方程。
  5.经过5次循环再生利用后,磁性秸秆纤维素/聚乙烯亚胺铜离子和亚甲基蓝吸附容量分别为第一次吸附容量的78%和73%,铜离子和亚甲基蓝的解吸率分别高于90%和94%,表明磁性秸秆纤维素/聚乙烯亚胺具有良好的解吸性能和循环再生利用性能。
  6.XRD表明预处理秸秆纤维素的结晶度有所提高,但醛基改性秸秆纤维素结晶度降低。磁性Fe3O4纳米粒子、KH550改性磁性Fe3O4纳米粒子以及磁性秸秆纤维素/聚乙烯亚胺都具有一定的结晶度。

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