镁表面锆离子螯合羟基乙叉二膦酸复合涂层的腐蚀行为和生物相容性研究

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镁及其合金因具有生物安全性、可降解/腐蚀性及优良的力学性能等优点，在可降解医用生物材料领域中得到了广泛的关注，是很有潜力的可降解植入物的候选材料。然而，应用于临床最大挑战在于镁腐蚀速率过快。过快腐蚀很可能导致植入物过早机械失效，且腐蚀产物的快速积累，释放过多氢气和局部pH的升高，从而导致周围组织坏死等毒副作用。研究表明控制镁合金腐蚀速率的最有效方法之一是在电解液与镁基体之间引入屏障，即在镁表面构建薄膜/涂层。有机涂层在兼顾腐蚀控制和生物相容/功能改性方面显示出巨大的潜力。有机膦酸是一种在镁金属表面上构建有机涂层的理想材料。不仅具有仿生性和天然的生物安全性，而且还可以化学固定于基体表面，促进膦酸分子自组装沉积。更重要的是，这种分子能与很多金属离子发生螯合反应，形成金属有机络合物。不仅可提高涂层质量也为生物功能化（如药物装载）提供了可能。本研究在纯镁表面构建金属锆（Zr）离子螯合羟基乙叉二膦酸（HEDP）的金属-有机复合物涂层，以获得一种增强的腐蚀控制兼顾优异生物相容的表面。羟基乙叉二膦酸是一种小分子二膦酸（分子量206 .3克/摩尔），广泛用作水处理剂、化妆品、缓蚀剂等，生物安全毋庸置疑。文献报道羟基乙叉二膦酸可以化学固定于碱性预处理镁表面，超薄的羟基乙叉二膦酸膜表现出良好的腐蚀保护作用。其中镁基体腐蚀释放的镁离子（Mg2+）和羟基乙叉二膦酸分子螯合有效改善了涂层质量。基于此，本研究引入外来金属离子（Zr4+）同羟基乙叉二膦酸分子充分螯合，进一步提高该涂层质量，形成兼顾腐蚀控制和生物相容的表面。金属离子锆有四个化学结合位点，比镁离子等二价金属离子具有更强的螯合能力。而且，锆及其化合物已被证实具有良好的生物相容性，尤其是骨科手术领域。傅里叶转换红外光谱（FTIR）和X射线光电子能谱（XPS）证实本研究制备的均一、光滑、致密的锆离子螯合羟基乙叉二膦酸复合涂层通过化学结合方式固定于基体表面，且加入的锆离子和羟基乙叉二膦酸分子发生螯合反应。重要的是该复合涂层明显提高了镁基体的耐腐蚀性：电化学实验开路电位（OCP ）表明其更加稳定的热力学状态，动电位极化（PDP）结果显示其更低的自腐蚀电流密度，交流阻抗谱（EIS）获得更大交流阻抗值；膦酸模拟体液（PBS）模拟体液长期浸泡测试显示其 pH 变化最小，氢气释放量最少。另外，纯镁表面构建的锆离子整合羟基乙叉二膦酸分子复合涂层还表现出良好的骨相容性。相对于其他样品组，复合涂层改性的样品更加亲水，更能促进活性的磷酸钙（主要成分为羟基磷灰石和磷酸八钙）沉积，更有利于成骨细胞的粘附和增殖。这都表明本研究构建的锆离子螯合羟基乙叉二膦酸复合涂层不仅能有效控制镁基体腐蚀，还能提高其骨相容性。其中，当锆离子浓度为1.0 mmol/L时，形成的复合涂层样品各性能表现出最优。因此，这种锆离子螯合羟基乙叉二膦酸分子复合涂层改性镁基材料，有望推进临床上镁作为可降解骨植入材料的进程。

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作者
蒲世民;
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作者单位

西南交通大学;

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授予单位西南交通大学;
学科材料工程
授予学位硕士
导师姓名万国江;
年度 2018
页码
总页数
原文格式 PDF
正文语种中文
中图分类基本有机化学工业;
关键词
镁表面; 锆离子; 螯合; 羟基乙叉二膦酸; 复合涂层; 腐蚀行为; 生物;

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