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功能化离子液体在二氧化碳捕集、活化及化学转化中的应用

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工业革命以来，化石燃料（煤、石油、天然气）过度开发及森林等植被面积锐减使大气中CO2浓度不断增大。一方面，CO2是温室气体的重要组成部分，随着温室效应导致的全球变暖等环境问题的加剧，CO2化学（如:CO2捕集和资源化利用）越来越引起科学家的关注。工业废气中CO2的捕集和储存是降低大气中CO2浓度的有效手段之一，该策略的关键在于设计高效的CO2吸收剂。另一方面，CO2又是储量丰富、无毒、不可燃的可再生C1资源，其作为环境友好的介质和原料在燃料、材料合成及化工产品的牛产中有广泛的应用。但是，CO2中的碳处于最高价态，其碳氧键具有一定程度的三键特征，整个分子处于最低能量状态，使得CO2具有热力学稳定性和动力学惰性，因此，催化转化CO2的关键在于设计有效的催化体系实现CO2活化。离子液体完全由阴阳离子对组成，具有环境友好、热稳定性高、不挥发、易回收利用、催化效率高、结构多样、性质可调等优点，最重要的是，离子液体的性质可以通过引入特定结构的官能团调节改变，即设计合成功能化离子液体，其在CO2吸收及化学转化中也有广泛的应用。
　　在这篇论文中，基于CO2的催化活化原理，设计并合成了功能化离子液体（三级胺、二级胺功能化的Lewis碱性离子液体及质子型离子液体）活化CO2及另一分子反应底物，促进CO2的化学转化。并将CO2的捕集、活化与转化利用相结合，为碳收集、储存及其资源化利用提供新的策略与方法。成功地开发了碱性离子液体、聚乙二醇/超强有机碱体系，高效捕获CO2的同时达到活化CO2分子的日的，不仅避免了高能耗的CO2脱附过程，而且实现了温和条件下CO2的直接转化利用，得到具有附加值的化学产品。三级胺功能化的Lewis碱性及弱碱/聚乙二醇体系也能有效的捕集低浓度的SO2，有效活化SO2的同时实现其资源化利用。(1)基于DABCO的碱性离子液体由廉价易得的原料制备、热稳定性好、对水和空气稳定，阳离子中的三级胺与CO2形成氨基甲酸盐，实现CO2的捕集与活化，进而在温和条件下直接将活化的CO2分子催化转化为环状碳酸酯、噁唑啉酮、碳酸二甲酯。(2)聚乙二醇对环境友好、廉价无毒、且具有亲CO2的特性，把聚乙二醇整合在离子液体中得到聚乙二醇功能化的碱性离子液体催化有机碳酸酯的合成。特别是离子液体BrTBDPEG150TBDBr，阳离子中不仅有亲CO2聚乙二醇醚链，TBD环上的二级胺与CO2作用得到氨基甲酸，TBD上的质子又通过氢键活化另一分子反应底物（环氧化物），双重活化作用使坏加成反应在1 atm的条件下高效进行。并且利用单组份催化剂实现了“一锅两步法”合成碳酸二甲酯。(3)基于DBU/TBD/吡啶的质子型离子液体通过氢键相互作用能增火C-O（环氧化物）、C-N（氮杂环丙烷）键的极性，有效活化三元杂环，使其与CO2的环加成反应在室温、一个大气压的条件下高效进行，得到环状碳酸酯、噁唑啉酮。利用高压在线红外、核磁共振等手段检测功能化离子液体与CO2的相互作用，为CO2活化提供了理论依据。(4)聚乙二醇/超强碱组成的两组份体系在室温、一个大气压的条件下快速吸收等摩尔量的CO2，吸收剂对环境友好、热稳定好、可循环利用且对CO2的吸收效果保持不变。在高效吸收CO2的基础上，发展了CO2吸收和转化利用相结合的策略，被吸收的CO2，即被活化的CO2不经过脱附，在一个大气压的条件下直接完成进一步的化学转化。解决CO2脱附过程中高能耗问题的同时，实现在较温和的条件下将CO2转化为高附加值的能源产品及化工产品如:碳酸酯、脲类衍生物和噁唑啉酮。(5)聚乙二醇功能化的弱碱性离子液体，聚乙二醇/弱碱两组份体系用于烟道气中另一大气污染气体SO2的捕集。高效吸收SO2的同时，实现SO2的活化，在温和条件下实现把烟道气中的SO2转化为具有高附加值的化学产品，如环状亚硫酸酯等，为发展高效，低能耗的SO2吸收和转化过程提供参考。

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